カーバイド配位子を有する鉄硫黄クラスターの合成と性質の解明

具有碳化物配体的铁硫簇的合成和性质阐明

• 批准号: 22K19054
• 负责人: 竹本 真
• 金额: $ 4.16万
• 依托单位: Osaka Metropolitan University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-06-30 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K19054/
• 关键词: カーバイド; 鉄硫黄クラスター; ニトロゲナーゼ; 窒素固定

窒素固定酵素ニトロゲナーゼは、大気中の窒素分子を常温常圧で還元し、生命に必須のアンモニアを生成する金属酵素である。その活性部位には、炭素原子（カーバイド）を共有頂点とするダブルキュバン型鉄硫黄クラスターが存在する。このユニークな構造と機能を持つ活性部位の形成過程と作用機構を分子レベルで理解することにより、触媒科学の発展につながる多くの有用な知見を獲得できるものと期待される。本研究では、ニトロゲナーゼ活性部位のモデルとなる鉄硫黄カーバイドクラスターを合成し、それらの生成機構および窒素固定に関連した反応性を解明することを目的とする。本年度は種々のキュバン型Fe4S4クラスターとカーバイド配位子となる炭素源との反応を精査した。ニトロゲナーゼ活性部位の形成においてS-アデノシルメチオニンから2分子のFe4S4 クラスターの会合体へのメチル基が転移すると考えられている。これをふまえ、出発物質となる Fe4S4 クラスターを合成し、その溶解性、安定性などの基本的な情報を確認した。これらの知見をもとに次年度には、2分子のFe4S4 クラスターの連結によるダブルキュバン構造の構築を行う予定である。

Metalloenzymes that are essential for the production of enzymes that are essential for the production of enzymes at room temperature and at normal pressure The active sites of the carbon atoms share a common vertex, and the carbon atoms share a common vertex. The structure and function of the catalyst are related to the formation of active sites, molecular mechanisms, and the development of catalyst science. This study aims to clarify the relationship between iron and sulfur active sites and their synthesis, formation mechanism and immobilization. This year, we will conduct a detailed investigation on the reaction of carbon source and ligand in Fe4S4. The formation of the active site of the Fe4S4 molecule and the formation of the active site of the Fe4S4 molecule are discussed. To confirm the basic information on the solubility and stability of Fe4S4 in the synthesis, extraction and purification of the substance. With this knowledge in mind, it is expected that the construction of the double-walled structure for the connection of 2 molecules of Fe4S4 will be carried out in the next year.

项目成果

ルテノジチオエーテルおよびルテノジチオールを利用した異種多核錯体の合成

使用钌二硫醚和钌二硫醇合成异质多核配合物

• 发表时间: 2022
• 作者: 相川航汰;庄司 淳;伏見公志;長谷川靖哉;北川裕一;山田基貴・有川康弘・堀内新之介・作田絵里・馬越啓介;大橋 竜馬・辻脇 実那・竹本 真・松坂 裕之
• 通讯作者: 大橋 竜馬・辻脇 実那・竹本 真・松坂 裕之

Synergy of Ruthenium and Tin in Metal-Metal Bond Formation and Catalysis

钌和锡在金属-金属键形成和催化中的协同作用

• 发表时间: 2022
• 作者: 狩俣太雅;Wei Xu;山崎洋子;熊谷直哉;Shin Takemoto
• 通讯作者: Shin Takemoto

嵩高いシクロペンタジエニル配位子を有する二核ルテニウムメチレン錯体の合成と反応性

具有大体积环戊二烯基配体的双核钌亚甲基配合物的合成和反应性

• 发表时间: 2022
• 作者: 由良圭佑・竹本真・松坂裕之

レドックススイッチ機能を有する Ru-Pt 異種二核錯体の合成と反応性

具有氧化还原开关功能的Ru-Pt异质双核配合物的合成及反应活性

• 发表时间: 2022
• 作者: 久保田深優;河野陸;有川康弘;堀内新之介;作田絵里;馬越啓介;堀川順哉・阪上尚希・木曽彩日・竹本真・松坂裕之
• 通讯作者: 堀川順哉・阪上尚希・木曽彩日・竹本真・松坂裕之