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光解離フラグメント励起分光法による真空紫外領域の遷移状態ダイナミクス

使用光解离碎片激发光谱研究真空紫外区域的过渡态动力学

基本信息

批准号：
08640636
负责人：
山内薫
金额：
$ 1.6万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08640636/
关键词：
真空紫外レーザー光解離反応光解離フラグメント遷移状態

项目摘要

本年度は、分子および原子クラスターの高励起状態における非線形ダイナミクスを明らかにすることを目指し、主に真空紫外領域における多原子分子の光解離ダイナミクスにおいて以下の成果を得た。(a) VUV-PHOFEX法によるOCSの^1Σ^+状態の光解離ダイナミクスジェット条件下で冷却されたOCSについて、その^1Σ^<+-1>Σ^+バンドの全領域の光解離フラグメント励起(PHOFEX)スペクトルをS(^1S)フラグメントを検出することによって測定した。そして、その振動構造に着目し、解離性の^1Σ^+状態のポテンシャルエネルギー曲面上におけるフェムト秒領域で起こる解離反応のダイナミクスに着目した。その結果光解離反応の遷移状態のダイナミクスが、振電構造とスペクトルピークの示す非対称なFano線形に明確に反映されることが明らかとなった。(b) 真空紫外域H_2O C^1B_1状態における回転前期解離ダイナミクス電子励起A^2Σ^+状態に生成したOHフラグメントの蛍光をモニターすることによって、H_2OのC^1B_1-X^1A_1遷移のオリジンバンドの励起スペクトルを測定した。その結果、前期解離過程に顕著な回転量子数依存性が存在することが明らかとなった。得られた励起スペクトルの回転構造の解析に基づいて、電子励起OHフラグメントが生成する機構が、H_2OのC^1B_1状態とB^1A_1状態との間のorbital-rotation相互作用であることが明らかとなった。励起スペクトルの測定に必要な、124.4-123.7nmの真空紫外光は、色素レーザーの2倍波と光パラメトリック発振(OPO)レーザーのアイドラ-光を用いた2光子共鳴4周波差混合の方法によって発生させている。

This year, the following results were achieved in the highly excited state of molecular and atomic molecules: non-linear photodissociation of polyatomic molecules in the vacuum ultraviolet field. (a)VUV-PHOFEX method for the determination of photodissociation of OCS in the ^1 Σ ^+ state under cooling conditions. The vibration structure of the system is obvious, and the dissociation state is obvious on the curved surface. As a result, the transition state of the photodissociation reaction is clearly reflected in the vibroelectric structure. (b)In the vacuum ultraviolet region, H_2O C_1B_1 state is dissociated in the early stage of recovery, and the excitation state of H_2O C_1B_1-X_1A_1 transition is determined. The quantum number dependence of the previous dissociation process exists. In this paper, we analyze the basic structure of excitation and electron excitation and generate the mechanism of orbital-rotation interaction between C1B1 state and B1A1 state of H2O. For excitation detection, it is necessary to use vacuum ultraviolet light of 124.4- 123.7 nm, pigment light of 2 times wavelength and optical polarization (OPO) light of 2 photon resonance 4-cycle wave difference mixing method.