強光子場中の分子・クラスターの構造と反応制御

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1.強光子場中炭化水素分子の超高速水素ダイナミクス強光子場中(〜10^<14>W/cm^2)において、メタノール分子からの水素分子イオン(H_2^+,H_3^+)生成を質量選別運動量画像法により明らかとした。フラグメントイオンの収量比と運動量ベクトル分布の異方性から、水素分子イオンの生成速度を明らかとした。また、コインシデンス運動量画像法を用いて強光子場中メタノール分子の2体クーロン爆発過程を調べ、フラグメントの角度分布の異方性から、前駆体CH_3OH^<2+>の寿命が、H^+放出の場合が70-290fs、H_2^+放出の場合が110-550fs、H_3^+放出の場合が1.4psよりも長いことが明らかとなった。さらに、H/D移動もしくはH/D交換を伴うC-O結合解離過程が確認され、フラグメントイオンの異方性および収量比より、水素移動が強レーザーのパルス時間幅の間に起こることが明らかとなった。2.軟X線強光子場におけるH_2,D_2の解離性越閾イオン化軟X線強光子場(〜3×10^<12>W/cm^2)におけるH_2およびD_2分子の解離性イオン化過程を調べた。高調波強度に対して、H_2より生成したH^+の生成量が1.7(1)次、D_2より生成したD^+の生成量が1.6(2)次の非線形依存性を示すことが明らかとなった。H^+とD^+の運動エネルギー分布およびその生成量の非線形性が、2つの協奏するイオン化過程、(i)1光子解離性イオン化と(ii)解離性2pπ_u状態への2光子吸収1価イオン化(ATI)によって解釈できることを示した。3.強光子場によるエタノールの選択的化学結合切断オープンループとクローズループを用いた最適化によって、強光子場中のエタノールイオンにおけるC-O結合解離のC-C結合解離に対する比率の最大化を行った。C-O結合解離の割合は強光子場の幅が約1psに到達すれば最大となることが明らかとなった。