強光子場中の分子・クラスターの構造と反応制御

强光子场中分子和团簇的结构和反应控制

• 批准号: 14077205
• 负责人: 山内 薫
• 金额: $ 135.81万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 2005
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-14077205/
• 关键词: 強レーザー場誘起反応; 高次高調波; 選択的化学結合切断; コインシデンス運動量画像法; 水素分子イオン; 水素マイグレーション; 同位体置換効果; 質量選別運動量画像法; チャープレーザーパルス; コインシデンス運動量; デバイ遮蔽; 置換基配向効果; 量子化学計算; タンデム型飛行時間質量選別法; クラスター反応; ピコ秒電子線回折法; 水素移動過程; 解離性イオン化反応; クラスター内反応

1.強光子場中炭化水素分子の超高速水素ダイナミクス強光子場中(〜10^<14>W/cm^2)において、メタノール分子からの水素分子イオン(H_2^+,H_3^+)生成を質量選別運動量画像法により明らかとした。フラグメントイオンの収量比と運動量ベクトル分布の異方性から、水素分子イオンの生成速度を明らかとした。また、コインシデンス運動量画像法を用いて強光子場中メタノール分子の2体クーロン爆発過程を調べ、フラグメントの角度分布の異方性から、前駆体CH_3OH^<2+>の寿命が、H^+放出の場合が70-290fs、H_2^+放出の場合が110-550fs、H_3^+放出の場合が1.4psよりも長いことが明らかとなった。さらに、H/D移動もしくはH/D交換を伴うC-O結合解離過程が確認され、フラグメントイオンの異方性および収量比より、水素移動が強レーザーのパルス時間幅の間に起こることが明らかとなった。2.軟X線強光子場におけるH_2,D_2の解離性越閾イオン化軟X線強光子場(〜3×10^<12>W/cm^2)におけるH_2およびD_2分子の解離性イオン化過程を調べた。高調波強度に対して、H_2より生成したH^+の生成量が1.7(1)次、D_2より生成したD^+の生成量が1.6(2)次の非線形依存性を示すことが明らかとなった。H^+とD^+の運動エネルギー分布およびその生成量の非線形性が、2つの協奏するイオン化過程、(i)1光子解離性イオン化と(ii)解離性2pπ_u状態への2光子吸収1価イオン化(ATI)によって解釈できることを示した。3.強光子場によるエタノールの選択的化学結合切断オープンループとクローズループを用いた最適化によって、強光子場中のエタノールイオンにおけるC-O結合解離のC-C結合解離に対する比率の最大化を行った。C-O結合解離の割合は強光子場の幅が約1psに到達すれば最大となることが明らかとなった。

1. Intense photon field in the coking water molecule の ultra-high speed water element ダ イ ナ ミ ク ス strong photon field (~ 10 ^ < > 14 W/cm ^ 2) に お い て, メ タ ノ ー ル molecular か ら の water molecule イ オ ン (H_2 ^ +, H_3 ^ +) generated を quality selected portraits don't exercise method に よ り Ming ら か と し た. フ ラ グ メ ン ト イ オ ン の 収 than と exercise ベ ク ト ル distribution の square difference か ら, water molecule イ オ ン の generating speed を Ming ら か と し た. ま た, コ イ ン シ デ ン ス exercise を portrait method with い て strong photon field メ タ ノ ー molecular の 2 body ク ル ー ロ ン 発 blasting process を べ, フ ラ グ メ ン ト の Angle distribution の square difference か ら, former 駆 CH_3OH ^ 2 + < > の が life, H ^ + release の occasions が fs 70-290, H_2 ^ + release が の occasions. 110-550 When fs and H_3^+ are released, <s:1> occasions が1.4psよ <s:1> が long <s:1> とが とが bright ら となった となった. さ ら に, H/D mobile も し く は H/D exchange を with う C - O combined dissociation process が confirm さ れ, フ ラ グ メ ン ト イ オ ン の square difference お よ び 収 than よ り, strong water element mobile が レ ー ザ ー の パ ル ス に up between time of の こ る こ と が Ming ら か と な っ た. 2. Strong soft X-ray photon field に お け る H_2, D_2 の solution of the threshold of the sexual イ オ ン strong turn soft X-ray photon field (~ 3 X 10 ^ < 12 > W/cm ^ 2) に お け る H_2 お よ び from molecular の D_2 solutions イ オ ン process を adjustable べ た. High-profile wave intensity に し seaborne て, H_2 よ り generated し た H ^ + の generation が 1.7 (1), D_2 よ り generated し た D ^ + の generation が 1.6 (2) の nonlinear dependency を shown す こ と が Ming ら か と な っ た. H ^ ^ + + と D の movement エ ネ ル ギ ー distribution お よ び そ の generation の nonlinear が, 2 つ の kanadeai す る イ オ ン process, (I) from 1 photonic solutions イ オ ン change と (ii) dissociative state of 2 p PI _u へ の two photon absorption 収 1 価 イ オ ン change (ATI) に よ っ て solution 釈 で き る こ と を shown し た. 3. Strong photon field に よ る エ タ ノ ー ル の sentaku chemical combination cut オ ー プ ン ル ー プ と ク ロ ー ズ ル ー プ を with い た optimization に よ っ て, strong in photon field の エ タ ノ ー ル イ オ ン に お け る C - O combined with dissociative の C - C combined with dissociative に す seaborne る line maximum ratio の を っ た. The amplitude of the strong photon field <e:1> of C-O binding, dissociation and <s:1> cutting is が about 1psに, reaching the すれば maximum となる <s:1> とが light ら となる となった となった.

项目成果

A.Hishikawa, H.Hasegawa, K.Yamanouchi: "Nuclear, dynamics on the light-dressed potential energy surface of CS_2 by coincidence momentum imaging"Chemical Physics Letters. (in press). (2004)

A.Hishikawa、H.Hasekawa、K.Yamanouchi：“通过重合动量成像对 CS_2 的轻装势能表面进行核动力学”《化学物理快报》。

K.Hoshina, K.Yamanouchi, T.Ohshima, Y.Ose, H.Todokoro: "Direct observation of molecular alignment in intense laser field by pulsed gas electron diffraction I : observation of anisotropic diffraction image"Chemical Physics Letters. 353. 27-32 (2002)

K.Hoshina，K.Yamanouchi，T.Ohshima，Y.Ose，H.Todokoro：“通过脉冲气体电子衍射直接观察强激光场中的分子排列I：各向异性衍射图像的观察”化学物理快报。

J.Watanabe, R.Itakura, A.Hishikawa, K.Yamanouchi: "Suppression of decomposition of aniline cation in intense laser fields by cluster formation with ammonia molecules"Journal of Chemical Physics. 116. 9697-9702 (2002)

J.Watanabe、R.Itakura、A.Hishikawa、K.Yamanouchi：“通过与氨分子形成簇来抑制强激光场中苯胺阳离子的分解”化学物理杂志。

Concerted and sequential Coulomb explosion processes of N_2O in intense laser fields by coincidence momentum imaging

重合动量成像研究强激光场中 N_2O 的协同连续库仑爆炸过程

• 发表时间: 2005
• 期刊: Journal of Chemical Physics 123
• 作者: O.V.Misochko;M.Hase;M.Kitajima;A.Hishikawa et al.;M.Ueyama et al.
• 通讯作者: M.Ueyama et al.

A.Hishikawa, H.Hasegawa, K.Yamanouchi: "Sequential three-body Coulomb explosion of CS_2 in intense laser fields appearing in momentum correlation map"Chemical Physics Letters. 361. 245-250 (2002)

A.Hishikawa、H.Hasekawa、K.Yamanouchi：“动量相关图中出现的强激光场中 CS_2 的连续三体库仑爆炸”《化学物理快报》。