半導体単結晶電極の光励起初期過程の解明

阐明半导体单晶电极光激发的初始过程

• 批准号: 11118208
• 负责人: 大谷 文章
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: Hokkaido University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
• 财政年份: 1999
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1999 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11118208/
• 关键词: 単結晶電極; 光電気化学反応; 超短パルスレーザ; 酸化チタン; アナタース; ルチル; 電子―正孔再結合; 再結合速度定数

半導体による光電極反応や、粉末系の光触媒反応における界面電子移動の素過程はサブピコ〜ピコ秒の非常に速い時間領域で進行することが知られており、近年超短パルスレーザーを用いた光励起電子と正孔の反応・再結合初期過程の追跡が行われている。しかしこれまでレーザーシステムの都合上、単一波長励起での測定しか行われていない。本研究では光励起電子と正孔の再結合初期過程をより詳細に検討するため、広範囲で波長変換可能なフェムト秒レーザーシステムを導入し、過渡吸収の励起波長依存性について検討した。昨年度に引き続き試料として、アナタース型とルチル型の結晶構造をそれぞれもつさまざまな酸化チタン粉末および板状酸化チタン試料を用いた。フェムト秒過渡反射吸収分光法は、再生増幅されたモードロック型チタンサファイアレーザーからのパルス光(波長790nm、1kHz)をシードとする2台の波長可変レーザー(パルス幅100fs、波長300nm〜10μm、1kHz)をポンプ光、プローブ光発生用として用いた。プローブ光波長を620nm、ポンプ光(励起光)を310nmとすると、きわめて速い(ほぼ検出限界)吸収の立ち上がりとその減衰が観測された。いずれの粉末状試料を用いる場合には減衰速度の違いはあるものの挙動はほぼ同じであり、速い二次減衰成分と遅い減衰成分の和で表されることがわかった。多結晶酸化チタン板でも同様であることから、多結晶試料では粉末と同じように微粒子ひとつひとつで光吸収とその減衰が起こると思われる。一方、単結晶試料では素早い吸収の立ち上がりは観測されるものの、測定時間範囲(約200nm)内ではほとんど減衰は見られなかった。これは、全体に占める表面の割合が粉末や多結晶体とくらべて小さいため、結晶の欠陥部位が少なく、励起電子―正孔の再結合が遅いためと考えられる。

Semiconductor photoelectrode reaction, powder-based photocatalyst reaction, the elemental process of electron movement at the interface, very fast progress in the time domain行することが知られており、In recent years, the ultra-short パルスレーザーを uses いたlight to excite electrons and the positive hole is reflected, and the 行われている is combined with the initial process. The しかしこれまでレーザーシステムの are all closed, and the しか行われていない is measured with a single wavelength. In this study, the initial process of recombination of electrons excited by light and the positive hole is analyzed in detail, including wavelength conversion. It is possible to introduce wavelength dependence of transition absorption and wavelength dependence. Yesterday's sample of the year's に気きとして, アナタース type and とルチル type のcrystal structure をそれぞれもつさまざまなAcidified チタン powder および plate-shaped acidified チタン sample をいた.フェムトsecond transition reflection-absorption spectrometry, regeneration amplification されたモードロック type チタンサファイアレーザーからのパルス光(wavelength 790nm, 1kHz)をシードとする2 units of wavelength can be changed レーザー (パルス width 100fs, wavelength 300n m~10μm, 1kHz) をポンプ光, プローブ光発生用として用いた. The wavelength of プローブlight is を620nm, the wavelength of ポンプlight (excited light) is を310nm,きわめてspeed い(ほぼ検出 limit) absorbs の立ち上がりとその attenuation が観measure された. The powdered sample is used when the sample is used. Same as the じであり, the speed い secondary attenuation component と遅い attenuation component の and the table されることがわかった. Polycrystalline acidified polycrystalline plate and polycrystalline sample polycrystalline powderじようにFine particles ひとつひとつでLight absorption とそのattenuation がrise こると思われる. On the one hand, the single crystalline sample is absorbed and tested, Measurement time range (approximately 200nm) is the same as the attenuation of the signal.これは, the whole surface is cut and combined, the polycrystalline とくらべて小さいため, The defective parts of the crystallization are less and less, and the electrons are excited - the positive hole is recombination.

项目成果

B.Ohtani, et al.: "Two-Dimensional Chirality : Self-Assembled Monolayer of an Atropisomeric Compound Covalently Bound to a Gold Surface"J.Am.Chem.Soc.. 121(27). 6515-6516 (1999)

B.Ohtani 等人：“二维手性：共价键合到金表面的阻转异构化合物的自组装单层”J.Am.Chem.Soc.. 121(27)。

H.Kominami, et al.: "Synthesis of Titanium(IV) Oxide of Ultra-high Photocatalytic Activity : High-temperature Hydrolysis of Titanium Alkoxides with Water Liberated Homogeneously from Solvent Alcohols"J.Mol.Cat at., A.Chem.. 144(1). 165-171 (1999)

H.Kominami等人：“超高光催化活性的钛(IV)氧化物的合成：钛醇盐与水的高温水解，从溶剂醇中均匀释放水”J.Mol.Cat at.，A.Chem。