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Mechanism of Multielectron Reduction of Oxygen by Copper Oxide Clusters in Photocatalytic Mineralizations

光催化矿化中氧化铜团簇多电子还原氧的机理

基本信息

批准号：
16F16719
负责人：
大谷文章
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-11-07 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

平成28年度に選定したモデル光触媒（部分プロトン交換チタン酸カリウムナノワイヤー［酸化チタン粉末の濃水酸化水溶液中での水熱反応による調製］を原料とする水熱反応によって得られる八面体形状アナタース型酸化チタンおよび塩化チタンを原料とする気相合成反応による十面体形状アナタース酸化チタン）について酸素還元の多電子移動プロセスについて，光触媒反応の速度の光強度依存性の解析を既存の高強度UV-LEDランプ（最大約330 mW/cm jを用いて行った．これまでに，酸素の還元が1電子移動の場合には，ペルオキシラジカルを連鎖担体とする連鎖反応機構にもとづいて反応速度が光強度の1/2（0.5）次となることが知られている．酸素の還元が多電子移動の場合には，1つの粒子が複数の光子を吸収する必要があるため，速度の光強度依存性が1/2次からはずれることが予測されていた．実際には，無担持の酸化チタンの場合，低強度では光触媒反応速度は光強度の一次に比例した．これは，1つの粒子あたりに2個の正孔が蓄積する確率が光強度の二次に比例して増大するため，連鎖反応機構による0.5次との乗算により一次になったと思われる．さらに強度を上げると，光触媒反応速度は光強度の0.5次に比例した．これは，ある程度の光強度となると，1つの粒子あたりにつねに2個（以上）の正孔が存在するようになるためと考えられる．一方，酸化銅クラスターを担持させると，低強度でも一次となり，中強度領域では強度を上げても速度が一定となる飽和現象が認められた．これは酸化銅クラスター表面への酸素の拡散が支配的となるためである．さらに高強度では，速度が光強度の二次に比例した．これは，酸化チタン表面で酸素の4電子還元が起こるためと考えた．

2016 - 07 - 28 Selected Photocatalyst (Partial exchange of acid) Hydrothermal reaction of acidified powder in concentrated aqueous acidified solution (hydrothermal reaction of acidified powder in aqueous acidified solution) Octahedral shape of acidified raw material (hydrothermal reaction of acidified powder in aqueous acidified solution) Octahedral shape of acidified raw material (hydrothermal reaction of acidified powder in aqueous acidified solution) Analysis of Light Intensity Dependence of Photocatalyst Reaction Speed. Existing High Intensity UV-LED Light Sources (recent 330 mW/cm j) In the case of electron movement of the reducing element, the reaction speed of the chain reaction mechanism is 1/2 (0.5) of the light intensity. In the case of multi-electron movement of the reduction element of the acid, it is necessary for the absorption of a plurality of photons by a particle, and the dependence of the velocity on the light intensity is 1/2 order. In fact, when there is no support for acidification, the reaction speed of photocatalyst with low intensity is proportional to the light intensity. The accuracy of the accumulation of particles in two positive holes increases with the increase of the ratio of light intensity in two positive holes. The accuracy of the accumulation of particles in two positive holes increases with the increase of the ratio of light intensity in two positive holes. The light intensity increases, and the photocatalyst reaction speed is 0.5 times the light intensity. The light intensity of the light intensity of the light A side of the acid copper to support the first time, the intensity of the field, the speed of saturation. The acid content of the surface of the copper is controlled by the acid content. High intensity, speed and second order ratio of light intensity. The acid on the surface of the acid element and the 4 electron reduction element.