固相合成法を用いた人工糖脂質ライブラリーの構築と新規バイオマテリアルへの展開

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本年度は、前年度に得られた低分子ヒドロゲル化剤の構造を基に、ヒドロゲル化能に対する構造の最適化を行った。ランダムな化合物群(ライブラリー)の中から有用な材料を見出すというコンビナトリアルアプローチを用いることで、数種類の優れた糖アミノ酸型ヒドロゲル化剤の開発に成功した。また、この最適化の過程や構造解析からは、ヒドロゲル化剤の分子設計指針に関する情報を得た。得られたヒドロゲルは、蒸留水中だけでなく、様々な生理条件下で安定に存在しうることが判明した。また、活性な酵素をその活性を保持したままでこの糖アミノ酸型ヒドロゲル中に包括できることも見出した。これらの結果から、得られたヒドロゲル化は固定化酵素マトリックスなどの新規バイオマテリアルとして有効であることがわかる。得られたヒドロゲル化剤の一部は、温度に応じて巨視的な体積相転移が起こる感温性ヒドロゲルであることを見出した。一部の高分子においてはいくつか報告例があるものの、低分子型(超分子型)ヒドロゲルでこのような体積相転移を見出したのは世界初の例である。構造解析から、このヒドロゲルは水中においてかなり強固な分子間相互作用を有するために加熱しても構造が崩れずに膨潤・収縮を繰り返すことがわかった。また、体積相転移は、糖鎖の水素結合と、水和・脱水和に基づくと考察した。これらの感温性ヒドロゲルは、人工アクチュエーターなどのインテリジェントバイオマテリアルなどとして、今後広く応用されると期待される。