メソ細孔性シリカ中の吸着サイトの精密合成と重金属アニオン選択性吸着剤への展開

介孔二氧化硅吸附位点的精确合成及重金属阴离子选择性吸附剂的开发

• 批准号: 13780448
• 负责人: 吉武 英昭
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: Yokohama National University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13780448/
• 关键词: メソポーラスシリカ; アミノシラン; ヒ酸吸着; クロム酸吸着; 競争吸着; 表面修飾; 重金属アニオン; 表面機能化; 配位子交換

MCM-41, MCM-48, SBA-1の細孔表面を[1-(2-aminoethyl)-3-ammopropyl]trimethoxysilaneでシリル化し、ethylenediamine基(en)を表面に固定した.この表面官能基を酸性条件でプロトン化したものは,HAsO_4^<2->,CrO_4^<2->を効果的に吸着した.さらにFe^<3+>,Co^<2+>,Ni^<2+>,Co^<2+>でカチオン化するため,それぞれのイオンの塩化物の水溶液で処理したものもこれらオキシアニオンを吸着したが,分配係数および飽和吸着量にはカチオンによって大きな差が見られた.Fe^<3+>, Co^<2+>は非常に大きな分配係数を示す一方,Cu^<2+>によるものはH^+によるものより劣った.またSO_4^<2->による阻害効果もCo^<2+>,Fe^<3+>に関しては小さかった.MCM-41, MCM-48ではFe^<3+>,Co^<2+>、Cu^<2+>に配位したenは1〜2個と考えられるが,SBA-1では大部分のenが金属カチオンを固定しなかった.また、分子中のアミノ基が1つのシラン(NH_2CH_2CH_2CH_2Si(OCH_3)_3)、3つのシラン(NH_2CH_2CH_2NHCH_2CH_2NHCH_2CH_2CH_2Si(OCH_3)_3)をグラフティング法により固定化した修飾MCM-41を合成、HAsO_4^<2->の吸着特性をen型の修飾MCM-41と比較した。H^+型は窒素の数の増大とともにHAsO_4^<2->の吸着量の増大を見たが、Fe^<3+>,CO^<2+>型ではこの関係は成り立たず、金属カチオンの量が吸着量を支配した。

MCM-41, MCM-48, SBA - 1 の pores surface を [1 - (2 - aminoethyl) - 3 - ammopropyl] trimethoxysilane で シ リ ル change し, ethylenediamine (en) を surface に fixed し た. こ) on の を acid condition で プ ロ ト ン change し た も の は, HA SO_4 ^ < - > 2, CrO_4 ^ < 2 - > を unseen fruited に sorption し た. さ ら に Fe ^ < 3 + >, Co ^ 2 + < >, Ni ^ 2 + < >, Co ^ 2 + < > で カ チ オ ン change す る た め, そ れ ぞ れ の イ オ ン の salt compound aqueous solution の で 処 Richard し た も の も こ れ ら オ キ シ ア ニ オ ン を sorption し た が, distribution coefficient Youdaoplaceholder0 saturated adsorption capacity に カチ カチ によって によって large な な difference が see られた.Fe^<3+> Co ^ 2 + < > は very big に き な distribution coefficient を shown す, Cu ^ 2 + < > に よ る も の は H ^ + に よ る も の よ り substandard っ た. ま た SO_4 ^ < 2 > に よ る resistance against unseen fruit も Co ^ > < 2 +, Fe ^ < 3 + > に masato し て は small さ か っ た. MCM - 41, MCM - 48 で は Fe ^ < 3 + >, Co ^ 2 + > <, Cu ^ 2 + > < に ligand し た en は 1 ~ 2 と exam え ら れ る が, SBA - 1 で は most の en が metal カ チ オ ン を fixed し な か っ た. ま た, molecular の ア ミ ノ base が 1 つ の シ ラ ン (NH_2CH_2CH_2CH_2Si (OC H_3) _3), 3 つ の シ ラ ン (NH_2CH_2CH_2NHCH_2CH_2NHCH_2CH_2CH_2Si (OCH_3) _3) を グ ラ フ テ ィ ン グ method に よ り immobilized し た modified MCM - 41 を synthesis, HAsO_4 ^ < 2 - > の sorption characteristics を en の modified MCM - 4 1と compare た. Element type H ^ + は smothering の の raised large と と も に HAsO_4 ^ < 2 - > の の raised large amount of sorption を see た が, Fe ^ < 3 + >, CO ^ 2 + > < type で は こ の fasten masato は into り stand た ず, metal カ チ オ ン の quantity が sorption amount を dominate し た.

项目成果

Hideaki Yoshitake, Toshiyuki Yokoi, Takashi Tatsumi: "Capture of Chromate and Arsenate by Amino Groups in Functionalized SBA-1"Chemistry Letters. 6. 586-587 (2002)

Hideaki Yoshitake、Toshiyuki Yokoi、Takashi Tatsumi：“功能化 SBA-1 中氨基基团捕获铬酸盐和砷酸盐”化学快报。

Hideaki Yoshitake, Toshiyuki Yokoi, Takashi Tateumi: "Structural Analysis of Oxyanion-Cation Complexes Anchored by Organic Group in Mesoporous Silicas"Studies in Surface Science and Catalysis. 144. 677-684 (2002)

Hideaki Yoshitake、Toshiyuki Yokoi、Takashi Tateumi：“介孔二氧化硅中有机基团锚定的氧阴离子-阳离子复合物的结构分析”表面科学和催化研究。

Hideaki Yoshitake, Toshiyuki Yokoi, Takashi Tatsumi: "Adsorption of Chromate and Arsenate by Amino-Functionalized MCM-42 and SBA-1"Chemistry of Materials. 14. 4603-4610 (2002)

Hideaki Yoshitake、Toshiyuki Yokoi、Takashi Tatsumi：“氨基功能化 MCM-42 和 SBA-1 对铬酸盐和砷酸盐的吸附”材料化学。

Hideaki Yoshitake, Toshiyuki Yokoi, Takashi Tatsumi: "Adsorption Behavior of Arsenate at Transition Metal Cations Captured by Amino-Functionalized Mesoporous Silicas"Chemistry of Materials. 15・9(予定). (2003)

Hideaki Yoshitake、Toshiyuki Yokoi、Takashi Tatsumi：“氨基官能化介孔二氧化硅捕获的过渡金属阳离子的吸附行为”15/9（计划）。

Hideaki Yoshitake, Toshiyuki Yokoi, Takashi Tatsumi: "Oxyanion Adsorptions by Mono, Di-, and Triamino-functionalized MCM-48"Bulletin of Chemical Society of Japan. 76(予定). (2003)

Hideaki Yoshitake、Toshiyuki Yokoi、Takashi Tatsumi：“单、二和三氨基官能化 MCM-48 的氧阴离子吸附”日本化学会通报 76（计划）。