超大細孔を有するチタノシリケートのテンプレート合成とその結晶構造、物性

超大孔钛硅酸盐的模板合成、晶体结构及物理性能

• 批准号: 02F00158
• 负责人: 大久保 達也
• 金额: $ 0.9万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 2004
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-02F00158/
• 关键词: ゼオライト; ゲルマニウムケイ酸塩; 単結晶回折; 粉末XRD; チタノシリケート; 結晶構造; 水熱合成; 三環構造

12員環以上の細孔を持つポーラス材料は、重油の分解など幅広い応用が期待でき、近年盛んに合成が試みられている。特に近年のゼオライト分野では単なるアルミノシリケート合成ではなく新規チタノシリケートやゲルマニウムシリケート合成が注目されている。本研究では(H_2Ge_5O_<11>(1)、C_4H_<16>Ge_<10>NO_<21>(2)、C_6H_<32>Ge_6N_6O_<22>(3)、H_7Ge_<10>O_<23.50>(4)、C_5H_<16>Ge_<10>N_2O_<21>(5)、H_<14>Ge_3Si_7O_<27>(6)とC_<12>H_<46>Ge_9N_4O_<27>(7)という7種類のゲルマネートを水熱条件下で合成した。[Ge_5O_<10>](H_2O)(1)と[Ge_<10>O_<20>][(CH_3)_4N](2)はTMAを用いた水熱合成法により得られ、X線結晶学によりゲルマニウム塩1には2つの八面体GeO_6と1つの四面体GeO_4から成る新しいタイプの3員環が存在し、ゲルマニウム塩2の中の二重4員環の中央にはOH^-が存在することが示された。(H_2en)_2(en)[Ge_9O_<18>(OH)_4]はGeO_2、ピリジン、フッ化水素と構造規定剤(SDA)としてエチレンジアミンを含んだ水溶液から合成される。三次元細孔構造を有し、四面体GeO_4、正方形ピラミッドGeO_5、八面体GeO_6で構成され、a軸に沿った興味深い10員環細孔を形成する。この10員環細孔径の最小距離は約7.1Åである。特に、C_<12>H_<46>Ge_9N_4O_<27>は螺旋Ge-O鎖を持つ。また、H_<14>Ge_3Si_7O_<27>はAST構造をもつゲルマニウムシリケートである。また、上記の物質に関して熱安定性やイオン交換性などについても調べた。

The fine pores above 12-membered ring are maintained in the material, and the decomposition of heavy oil is expected to be used in the future. In recent years, the synthesis of heavy oil is tried. In particular, in recent years, the division of the field has been divided into three categories: In this paper, seven species of (H_2Ge_5O_(1), C_4H_Ge_NO_(2), C_6H_Ge_6O_(3), H_7Ge_O_(4), C_5H_Ge_N_2O_(5), H_Ge_3Si_7O_(6) and C_H_Ge_9N_4O_(7) were synthesized under hydrothermal conditions.<11><16><10><21><32><22><10><23.50><16><10><21><14><27><12><46><27>[Ge X-ray crystallography shows that the octahedral GeO_6 and tetrahedral GeO_4 are formed in the center of the tetrahedral GeO_4 ring, and the OH ^-exists in the center of the double 4-membered ring.<10><10><20>(H_2en)_2 (en)[Ge_9O_(OH)_4] is synthesized from GeO_2, H_2en, H_2en, H_2en<18>Three-dimensional pore structure includes tetrahedral GeO_4, tetrahedral GeO_5, octahedral GeO_6, and 10-member ring pore along a-axis. The minimum distance of the 10-member ring fine aperture is about 7.1. C_H_Ge_9N_4O_H_Ge_9N_4O_H_Ge_9N_9N_4O_H_Ge_9N_9N_9N_4O_H_Ge_9N_9N_9N_4O_H_Ge_9N_9N_4O_H_Ge_9N_9N_4O_H<12><46><27>H_Ge_3Si_7O_AST is the most important component of the structure.<14><27>The above mentioned substances are related to thermal stability and interchangeability.

项目成果

Y.Xu, N.Ogura, T.Okubo: "Hydrothermal synthesis and structure of ASU-14 topological framework -by using ethylenediamine as a structure -directing agent"Microporous and Mesoporous Materials. (in press). (2004)

Y.Xu、N.Ogura、T.Okubo：“ASU-14拓扑框架的水热合成与结构——以乙二胺为结构导向剂”微孔和介孔材料。