超大細孔を有するチタノシリケートのテンプレート合成とその結晶構造、物性

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12員環以上の細孔を持つポーラス材料は、重油の分解など幅広い応用が期待でき、近年盛んに合成が試みられている。特に近年のゼオライト分野では単なるアルミノシリケート合成ではなく新規チタノシリケートやゲルマニウムシリケート合成が注目されている。本研究では(H_2Ge_5O_<11>(1)、C_4H_<16>Ge_<10>NO_<21>(2)、C_6H_<32>Ge_6N_6O_<22>(3)、H_7Ge_<10>O_<23.50>(4)、C_5H_<16>Ge_<10>N_2O_<21>(5)、H_<14>Ge_3Si_7O_<27>(6)とC_<12>H_<46>Ge_9N_4O_<27>(7)という7種類のゲルマネートを水熱条件下で合成した。[Ge_5O_<10>](H_2O)(1)と[Ge_<10>O_<20>][(CH_3)_4N](2)はTMAを用いた水熱合成法により得られ、X線結晶学によりゲルマニウム塩1には2つの八面体GeO_6と1つの四面体GeO_4から成る新しいタイプの3員環が存在し、ゲルマニウム塩2の中の二重4員環の中央にはOH^-が存在することが示された。(H_2en)_2(en)[Ge_9O_<18>(OH)_4]はGeO_2、ピリジン、フッ化水素と構造規定剤(SDA)としてエチレンジアミンを含んだ水溶液から合成される。三次元細孔構造を有し、四面体GeO_4、正方形ピラミッドGeO_5、八面体GeO_6で構成され、a軸に沿った興味深い10員環細孔を形成する。この10員環細孔径の最小距離は約7.1Åである。特に、C_<12>H_<46>Ge_9N_4O_<27>は螺旋Ge-O鎖を持つ。また、H_<14>Ge_3Si_7O_<27>はAST構造をもつゲルマニウムシリケートである。また、上記の物質に関して熱安定性やイオン交換性などについても調べた。