構造規定剤を用いた構造構成単位の組織化による新規ゼオライト構造の創出

通过使用结构导向剂组织结构单元来创建新的沸石结构

• 批准号: 13875151
• 负责人: 大久保 達也
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Exploratory Research
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-13875151/
• 关键词: ゼオライト; 核発生; 結晶成長; 前駆体; 構造規定剤; 流通合成; バッチ合成; 団体NMR; 流通; バッチ

従来の合成法の限界をうち破り、目的に応じた結晶骨格構造を設計する手法を開発することが本研究の大きな目的である。そのために構造構成単位(building unit、以下BU)を構成するための構造規定剤(structure-directing agent,以下SDA)とこれらのBUを組織するSDAを独立に利用可能な新規プロセスの開発を狙う。初年度はバッチ型オートクレーブを用いて、シリカ源、アルミナ源とSDA源の選択、反応条件の確定を中心に検討した。SDAとして有機物は、結晶化速度が遅く、流通系への展開が困難であると考えた。そこで、水和したアルカリカチオンが構造形成に主要な役割を果たすと考えられる系を中心に検討を行った。Na^+を用いて合成されるFAU型ゼオライトに着目して検討を行った。これらの過程を固体NMRとラマン分光法を用いて評価を行い、各パラメータの影響を検討した。更に昇温時の温度プロファイルや原料の中途混合による影響を検討した。また流通型合成装置の試作を行った。合成の進行に伴い、粘度が上昇し、装置の目詰まりが生じやすいため、試行錯誤により、長い時間運転が可能な合成条件を検討した。これらの予備実験を踏まえて、第二年度は新規プロセスの開拓を目指して検討を進めた。前駆体はアルミノシリケートの6員環または二重6員環で、これらが昇温前の室温下での熟成過程で生成するものと考え、バッチ型の反応器を用いて、これらの生成速度を促進する操作条件を確定した。更に次の段階でこれらの結晶化する最適条件を確定した。最終的にこれらの知見を元に流通型合成装置の検討を行った。昇温速度の制御、途中混合の実現により、バッチ型の反応器よりも有利な条件で目的物を合成することを示すことに成功した。

The purpose of this study is to create a synthetic method with a limited boundary and to design a crystalline lattice structure. Structure-directing structure-directing agent, the following SDA) is an organization that is independent of SDA and may use new rules and regulations. In the first year, the はバッチオートクレーブを uses いて, シリカsource, アルミナsource and SDA source to select, and the reaction conditions are determined and the center is discussed. SDA is the organic matter, the crystallization speed is the same, and the circulation system is the difficulty of the development and test. The structure of water, water and water forms the main structure of the main structure. Na^+を Use いて to synthesize されるFAU type ゼオライトに目して検question を行った. The solid state NMR spectroscopy method is used to evaluate the performance of the process, and the influence of each instrument is analyzed. When the temperature rises, the temperature of the raw materials will not be affected by mixing them in the middle. This is a prototype of a flow-through synthesis device. The progress of the synthesis is limited, the viscosity is not increased, the equipment is not developed, trial and error is possible, and the synthesis conditions are possible due to long-term operation.これらのyupreparationミ験をStep onまえて、The second year's new regulationsプロセスの开户して検 Discussion and advanceめた. The 6-member ring of the former body, the はアルミノシリケートの, the double 6-member ring, the これらが, the aging process at room temperature before heating. The production speed is improved, the バッチ type のreflector is used, and the これらの generation speed is promoted and the operating conditions are determined. The optimal conditions for crystallization and crystallization are determined step by step. The final にこれらの知见を元にcirculation-type synthesis device の検question を行った. The heating rate is controlled, the mixture is mixed on the way, and the バッチ type reaction device is favorable and the conditions are favorable and the target object is synthesized and the success is achieved.