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カーボンナノチューブに内蔵された水分子のダイナミクスの核磁気共鳴による研究

利用核磁共振研究碳纳米管中水分子的动力学

基本信息

批准号：
15740220
负责人：
松田和之
金额：
$ 2.43万
依托单位：
Tokyo Metropolitan University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

単層カーボンナノチューブ(SWNT)内部に吸着された水分子のダイナミクスを核磁気共鳴(NMR)およびX線回折により調べる研究を行った。実験はレーザ蒸発法により作製された平均直径14.5Åの高品質SWNT試料を用いて行い、X線回折実験により内部に吸蔵された水が7員環と8員環のアイスナノチューブ(Ice-NT)を形成することを確認した。NMRは、SWNTに重水(^2H_2O)または軽水(^1H_2O)を吸着させ、それぞれの場合について水分子の^1H核と^2H核のNMRスペクトルの測定を行った。さらに、Ice-NT内部空間へのメタンCH_4分子の吸蔵についてもH_2O, CH_4分子の^1H NMRにより調べた。Ice-NTの形成温度以上では、水分子の運動により先鋭化された^1H,^2H NMR共鳴線を観測した。この結果は、水分子はNMRの時間スケール〜10μsecに比較し短い相関時間をもつ回転・併進運動を行っていて、Ice-NT転移より高温側では水は液体状態にあることを示している。一方、7員環Ice-NT転移以下の^1H核のNMR測定では、液体状態の水からの鋭い共鳴線(半値全幅〜10kHz)と、ブロードな共鳴線(半値全幅〜56kHz)の2成分の共鳴線の重ね合わせのスペクトルが観測され、降温とともにブロードな共鳴線の強度が増大することが明らかになった。このブロードな共鳴線の線幅はIce-NT構造から計算される^1H NMR共鳴線幅51kHzに近い。この結果から、Ice-NT形成に伴い水分子の運動が凍結したことを示しており、Ice-NT相転移が液体-固体相転移であることを示している。また、メタンガス雰囲気で水を吸蔵したSWNTのメタン、水分子の^1H NMR測定により、メタン分子が低温で水を吸蔵したSWNT内部に侵入し、同時に水分子の運動が急激に凍結することを明らかにした。この結果はSWNT内部でのメタンガスハイドレート形成を示唆している。

A study of the molecular structure of water adsorbed in the interior of a single-layer reactor (SWNT) was carried out by nuclear magnetic resonance (NMR) and X-ray backscattering. The sample of high quality SWNT with average diameter of 14.5 mm was prepared by the method of evaporation, and the internal absorption of water was confirmed by the method of evaporation. NMR, SWNT heavy water (^2H_2O) and water (^1H_2O) adsorption, and other applications for the determination of water molecules ^1H and ^2H nuclear NMR In addition, the absorption of CH_4 molecule in the internal space of Ice-NT was investigated by H_2O and ^1H NMR spectroscopy. Above the formation temperature of Ice-NT, the motion of water molecules was sharpened and the 1H, 2H NMR resonance lines were measured. The results show that the time of NMR of water molecules is between 10μsec and 10μsec, and the correlation time is between 10 μ sec and 10 μ sec. The NMR measurements of ^1H nuclei with one-and seven-membered ring Ice-NT shifts show that the resonance lines of the two components of water in the liquid state (full amplitude at half maximum ~ 10kHz), blue resonance lines (full amplitude at half maximum ~ 56kHz), and blue resonance lines increase in intensity due to cooling. The amplitude of the resonance line is approximately equal to the calculated amplitude of the 1H NMR resonance line at 51kHz. As a result, the formation of Ice-NT is accompanied by the movement of water molecules and the phase shift of Ice-NT is accompanied by the liquid-solid phase shift Water absorption, water molecule absorption, water molecule 1H NMR measurement, water molecule absorption at low temperature, water molecule penetration, water molecule movement, rapid excitation and freezing The result is that the SWNT internal structure is formed into a single layer.