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多座配位子を有するパラダサイクルの合成と触媒への応用

多座配位子を有するパラダサイクルの合成と触媒への応用
多齿配体环钯的合成及其在催化剂中的应用
批准号：
14F04343
负责人：
真島 和志
金额：
$1.47万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2014-04-25 至 2017-03-31
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14F04343/
关键词：
有機ケイ素還元剤内部アルキンピリジン環形成クロスカップリング還元的ビアリール形成水素化還元キレートジホスフィン配位子ニッケルナノ粒子ロジウム錯体不斉水素化オレフィンシクロメタル化金属ナノ粒子還元的カップリング二酸化炭素固定化二酸化炭素

项目摘要

项目成果

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中文摘要
翻译
後周期遷移金属ナノ粒子の合成において、これまでに後周期遷移金属塩化物に対して様々な金属塩を副生しない有機ケイ素還元剤を添加して研究を進めてきた。また、得られる金属ナノ粒子を用いた有機合成反応への展開を行ってきた。その過程において、内部アルキンの存在下で金属塩化物、および有機ケイ素還元剤との反応を行ったところ新たな反応生成物が得られ、興味深いことに金属塩化物の非存在下においても反応が進行することを見出した。具体的にはテトラメチルピラジンから合成した有機ケイ素還元剤と種々の内部アルキンとの反応を行い、アルキルハライドを添加した条件でピリジン誘導体が得られることが分かった。得られるピリジン誘導体中には有機ケイ素還元剤由来のフラグメントが含まれており、実際には有機ケイ素還元剤の分解を伴いながら内部アルキンと直接反応することでピリジン環が形成した。さらに、アルキルハライドの添加は重要であり、アルキルハライドを含まない場合には反応が進行しないことから、反応中間体としてアルキルハライドと有機ケイ素還元剤から生じるラジカルが関与していることが示唆される。さらに、ナノ粒子の反応性として芳香族ハロゲン化物を基質としたカップリング反応を検討したところ、第二級リン化合物のP-H結合と芳香族ハロゲン化物のC-X結合の間でのリン―炭素結合形成がニッケルナノ粒子によって速やかに進行することを明らかにした。この反応により、様々な反応の配位子として利用可能な多彩なリン化合物の合成が可能であることを見出した。
英文摘要
後周期遷移金属ナノ粒子の合成において、これまでに後周期遷移金属塩化物に対して様々な金属塩を副生しない有機ケイ素還元剤を添加して研究を進めてきた。また、得られる金属ナノ粒子を用いた有機合成反応への展開を行ってきた。その過程において、内部アルキンの存在下で金属塩化物、および有機ケイ素還元剤との反応を行ったところ新たな反応生成物が得られ、興味深いことに金属塩化物の非存在下においても反応が進行することを見出した。具体的にはテトラメチルピラジンから合成した有機ケイ素還元剤と種々の内部アルキンとの反応を行い、アルキルハライドを添加した条件でピリジン誘導体が得られることが分かった。得られるピリジン誘導体中には有機ケイ素還元剤由来のフラグメントが含まれており、実際には有機ケイ素還元剤の分解を伴いながら内部アルキンと直接反応することでピリジン環が形成した。さらに、アルキルハライドの添加は重要であり、アルキルハライドを含まない場合には反応が進行しないことから、反応中間体としてアルキルハライドと有機ケイ素還元剤から生じるラジカルが関与していることが示唆される。さらに、ナノ粒子の反応性として芳香族ハロゲン化物を基質としたカップリング反応を検討したところ、第二級リン化合物のP-H結合と芳香族ハロゲン化物のC-X結合の間でのリン―炭素結合形成がニッケルナノ粒子によって速やかに進行することを明らかにした。この反応により、様々な反応の配位子として利用可能な多彩なリン化合物の合成が可能であることを見出した。
期刊论文(0)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Mashima Group
真岛集团
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
金属間協奏作用による安定な化学結合の活性化を可能とする卑金属多核錯体触媒の開発
  • 批准号：
    23K23344
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
  • 资助金额：
    $5.74万
  • 财政年份：
    2024
  • 负责人：
    真島 和志
  • 依托单位：
    Osaka University
Development of Base Metal Polynuclear Catalysts for Cooperatively Activating Stable Chemical Bonds
  • 批准号：
    22H02076
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
  • 资助金额：
    $11.23万
  • 财政年份：
    2022
  • 负责人：
    真島 和志
  • 依托单位：
    Osaka University
有機ケイ素還元剤により創出する固体表面低原子価金属触媒による触媒反応開発
  • 批准号：
    21K18205
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Challenging Research (Pioneering)
  • 资助金额：
    $16.64万
  • 财政年份：
    2021
  • 负责人：
    真島 和志
  • 依托单位：
    Osaka University
C-H Bond Activation/Functionalization Reactions by Well-defined Yttrium and Hafnium Catalysts
  • 批准号：
    18F18336
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 资助金额：
    $1.41万
  • 财政年份：
    2018
  • 负责人：
    真島 和志
  • 依托单位：
    Osaka University
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