前周期遷移金属錯体の柔構造の自在制御による新重合触媒の創成

通过自由控制早期过渡金属配合物的柔性结构创建新型聚合催化剂

基本信息

  • 批准号:
    19020035
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.94万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    2007
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2007 至 2008
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

ポリエチレン系材料の一つとして、エチレンとα-オレフィンの共重合体である直鎖状低密度ポリエチレンの需要が高まる中、コモノマーとなるα-オレフィンの選択的合成に関する研究が活発に行われている。その合成法としては一般に、遷移金属触媒によるエチレンの多量化反応力が挙げられるが、生成物はSchultz-Flory分布によるため合成後の分離精製が必要となるプロセスであった。そこで最近では、チタンやタンタル、クロムといった前周期遷移金属の低原子価錯体を用いて、1-ヘキセンや1-オクテンの高選択的な合成法が報告されつつある。これらの反応では、触媒活性、および選択性をコントロールする最も大きな要因は金属中心回りの配位子であることがチタンやクロムを用いた触媒系において報告されている一方、タンタルを用いた場合には、その触媒活性種となる低原子価の3塩化タンタルの発生方法が触媒反応に大きな影響を与えることが知られている。最近、ビス(シリル)シクロヘキサジエン誘導体が前周期遷移金属塩化物に対して還元剤として作用し、副生成物となる金属塩の生成を伴うことなく低原子価種を発生させることができることを見出した。そこで本手法をエチレンの多量化反応に適用したところ、触媒活性種となる三塩化タンタルが選択的に生成するため、従来の金属試薬を用いた還元手法に比べて1-ヘキセン生成が高活性かつ高選択的に進行することを見出した。また、本触媒系の中間体に関する知見を得るため、NMRチューブ中、エチレン雰囲気下で還元反応を行って直接生成した化学種を観測したところ、5員環メタラサイクルと考えられる化学種に基づくシグナルを^1H NMRにおいて確認することに成功した。
A study on the synthesis of polymer materials with high density and low density has been carried out. In general, the synthesis method and the migration of metal catalysts are necessary for the separation and purification of products. Recently, the synthesis method of low-atom complexes of pre-periodic migration metals with medium, 1- 1- The catalyst activity, selectivity, reaction mechanism and reaction mechanism are discussed in detail. Recently, the induction of pre-periodic migration of metal compounds has been observed in the production of low atomic species. This method is applicable to the production of multi-level reactions, catalyst active species, and selected metals. The method of reduction is applicable to the production of multi-level reactions, and the method of reduction is applicable to the production of multi-level reactions. The intermediate of this catalyst system was found successfully by NMR.

项目成果

期刊论文数量(8)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Benzylation of α-Diimine Ligands Bound to Group 4 Metals : A New Convenient Route to Olefin Polymerization Catalysts
与第 4 族金属结合的 α-二胺配体的苄基化:制备烯烃聚合催化剂的新便捷途径
  • DOI:
  • 发表时间:
    2008
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    K. Mashima;R. Ohnishi;H. Kaneko;and H. Tsurugi
  • 通讯作者:
    and H. Tsurugi
Controlled Beuzylation of r-Diimine Ligands Bound to Zirconium and Hafnium : An Alternative Method for Preparing Mono-and Bis(amido)M(CH_2Ph)_n(n=2, 3)Complexes as Catalyst Precursors for Isospecific Polymerization of α-Olefins
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  • DOI:
  • 发表时间:
    2009
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Abe;M.;安倍学;C. Meermannら(他4名);H. Tsurugiら(他4名)
  • 通讯作者:
    H. Tsurugiら(他4名)
Rare-Earth Metal Bis(dimethylsiyamide)Comlexes Supported by Cyclooct atetraenyl Ligands
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  • DOI:
  • 发表时间:
    2009
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Abe;M.;安倍学;C. Meermannら(他4名)
  • 通讯作者:
    C. Meermannら(他4名)
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  • DOI:
  • 发表时间:
    2007
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Mashima;K.
  • 通讯作者:
    K.
Olefin Polymerization Catalyst Derived by Activation of a Neutral Monoalkyl Titanium Complex with an Aminopyrrole Ligand Using Triisobutylaluminum and Trityl Borate
  • DOI:
    10.1246/cl.2007.1030
  • 发表时间:
    2007-07
  • 期刊:
  • 影响因子:
    1.6
  • 作者:
    Takahiro Yasumoto;T. Yamagata;K. Mashima
  • 通讯作者:
    Takahiro Yasumoto;T. Yamagata;K. Mashima
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  • 通讯作者:
    金子凌・仲吉 信人
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  • DOI:
  • 发表时间:
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  • 影响因子:
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  • 作者:
    玉木 颯太;白瀬 賢;劒 隼人;真島 和志;Nobuhiro Yanai
  • 通讯作者:
    Nobuhiro Yanai

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