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ルテニウム錯体の酸化還元が誘起する含窒素化合物の変換による人工窒素サイクルの構築

钌配合物氧化还原诱导含氮化合物转化构建人工氮循环

基本信息

批准号：
22K05302
负责人：
長尾宏隆
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Sophia University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

含窒素化合物としてアニリン、アゾベンゼン誘導体をルテニウム錯体上に固定したルテニウム錯体を合成した。さらに、不活性な小分子化合物の変換反応場となるルテニウム中心間をニトリド、一酸化窒素（ニトロシル）あるいはオシキドが架橋した二核錯体も合成した。これらの錯体について物性を評価すると共にルテニウム錯体上での変換反応について検討した。(i)　アニリンルテニウム錯体の合成と反応：三座配位子のアルキルピリジルメチルアミノ酢酸イオンを支持配位子とするルテニウム錯体を合成した。塩基性条件での反応で配位したアニリン配位子の脱プロトンに伴い、ベンゼン環上での炭素ー水素結合の解裂と炭素ー酸素結合の形成が起こった。(ii)　アゾベンゼンを固定したルテニウム錯体の合成と性質：窒素固定のN-N結合変換のモデルとしてアゾ化合物のN=N結合の還元に伴うプロトン化や結合解裂に至る反応過程を検討するため、アゾベンゼン誘導体とビス（2,2'-ビピリジン）ルテニウム錯体の反応を行った。アゾベンゼンのフェニル基への置換基の導入により錯体の電子状態を制御したルテニウム錯体を合成した。(iii)　小分子化合物の変換反応場となるルテニウム錯体二核錯体の合成と性質：架橋原子団の異なる3つのタイプのルテニウム二核錯体を合成し、それらの反応性を評価した。ニトリドが架橋した（2,2'-ビピリジン）（2-ピリジンカルボキシレート）ルテニウム二核錯体において共存する配位子の異なる5種の電子状態の異なる錯体を合成した。ニトロシルが二重に架橋したエチルビス（ピリジルエチル）アミンを有するルテニウム二核錯体の合成とこれを用いたニトロシルルテニウム錯体の合成を検討した。架橋配位子として酸素および炭酸イオンを有するエチルビス（ピリジルメチル）アミンルテニウム二核錯体を合成した。これらの錯体の電気化学的挙動などについて検討した。

A compound containing a hormone is synthesized by immobilizing it on an inducer. In addition, the synthesis of small molecule compounds with high molecular weight and low molecular weight can also be achieved. This is the first time that a person's physical properties have been evaluated. (i)The synthesis of triplex ligands and the synthesis of triplex ligands The basic condition is that the coordination is reversed, the dissociation of the ligand is accompanied, and the cleavage of the carbon element binding on the ring is initiated. (ii)The synthesis and properties of these compounds are as follows: N-N binding transition of the immobilized N-N binding transition of the N-N binding transition of the N-bound N The introduction of substitution groups into the complex to control the electronic state of the complex (iii)Synthesis and properties of small molecular compounds: synthesis and properties of bridging atoms The synthesis of five different electronic states of the ligand in the binary complex is described in detail below. The synthesis of binary errors is discussed in this paper. Bridging ligand and carbon dioxide are synthesized in the presence of a binary ligand. The electrochemical behavior of these impurities is investigated.