鉄担持炭素質を触媒とする石炭液化反応

以铁载碳为催化剂的煤液化反应

基本信息

  • 批准号:
    09750860
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.22万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
  • 财政年份:
    1997
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1997 至 1998
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

本研究では、触媒前駆体の微結晶化を目的とし、鉄系触媒の中では比較的高い活性を持つオキシ水酸化鉄を新しい方法で炭素質に担持し、石炭液化反応を行った。また、反応後の触媒の再利用を検討した。担持オキシ水酸化鉄触媒は、数種の活性炭をFeSO_4、NaOHおよびNa_2HPO_1のメタノール+水混合溶液に浸し、空気を吹き込みながら40℃で24時間攪拌し、蒸留水で洗浄した後空気中100℃で乾燥して調製した。このようにして調製した前駆体をXRDおよびXPS分析したところ、微結晶あるいは非晶質なオキシ水酸化鉄が生成していることが確認された。活性炭(表面積:950m^2/g)を用いて調製した前駆体は高い転化率(91.1%)およびオイル収率(43.9%)を与え、液化反応に対して高い活性が知られている鉄ペンタカルボニルよりもわずかに高い活性を示した。このとき生成した活性種であるピロタイトの結晶子径をScherrer式より求めたところ18nmとなり、活性種の結晶子径が小さいほど高い転化率およびオイル収率を与えた。従来より指摘されているように、高活性を得るためには触媒結晶の成長を抑制することが重要であると考えられる。また、オイル収率より転化率の方が結晶子径により大きく依存していることから、ある程度低分子化されたアスファルテンやプレアスファルテンのような生成物からオイルを生成するためにも結晶子径が小さいことは重要であるが、巨大分子である石炭の分解ラジカルの水素化には触媒の微結晶化がより重要であると考えられる。触媒の再利用を目的として、活性の高かった活性炭担持オキシ水酸化鉄触媒を用いた反応の残渣を触媒とし、過剰の硫黄を添加して反応を行った。触媒を再使用しても、転化率およびオイル収率はほとんど低下しなかった。そのとき、活性種であるピロタイトの結晶子径は23nmとなり、ほとんど成長していなかった。
In this study, the micro-crystallization of catalyst precursor was studied. The high activity of iron catalyst was compared with that of iron catalyst. The new method of hydration was used to support the carbon quality and carbon liquefaction reaction. The reutilization of catalyst after reaction is discussed. The catalyst was acidified by supported water and several kinds of activated carbon were immersed in FeSO4, NaOH and Na2HPO1 mixed solution, stirred at 40℃ for 24 hours in air, washed with distilled water and dried at 100℃ in air. XRD and XPS analysis of amorphous iron Activated carbon (surface area:950m^2/g) is prepared by mixing the precursor with high conversion rate (91.1%) and high recovery rate (43.9%). The crystal diameter of the active species is 18nm, and the crystal diameter of the active species is small, high, and high. The growth of the catalyst is very important. The crystal diameter of the product depends on the degree of crystallization, and the decomposition of the catalyst depends on the degree of crystallization. The purpose of catalyst reuse is to increase the activity of activated carbon and to increase the activity of sulfur. The catalyst is reused, and the conversion rate is reduced. The crystal diameter of the active species is 23nm.

项目成果

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