鉄担持炭素質を触媒とする石炭液化反応

以铁载碳为催化剂的煤液化反应

基本信息

批准号：
09750860
负责人：
池永直樹
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Kansai University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至 1998
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、触媒前駆体の微結晶化を目的とし、鉄系触媒の中では比較的高い活性を持つオキシ水酸化鉄を新しい方法で炭素質に担持し、石炭液化反応を行った。また、反応後の触媒の再利用を検討した。担持オキシ水酸化鉄触媒は、数種の活性炭をFeSO_4、NaOHおよびNa_2HPO_1のメタノール+水混合溶液に浸し、空気を吹き込みながら40℃で24時間攪拌し、蒸留水で洗浄した後空気中100℃で乾燥して調製した。このようにして調製した前駆体をXRDおよびXPS分析したところ、微結晶あるいは非晶質なオキシ水酸化鉄が生成していることが確認された。活性炭(表面積:950m^2/g)を用いて調製した前駆体は高い転化率(91.1%)およびオイル収率(43.9%)を与え、液化反応に対して高い活性が知られている鉄ペンタカルボニルよりもわずかに高い活性を示した。このとき生成した活性種であるピロタイトの結晶子径をScherrer式より求めたところ18nmとなり、活性種の結晶子径が小さいほど高い転化率およびオイル収率を与えた。従来より指摘されているように、高活性を得るためには触媒結晶の成長を抑制することが重要であると考えられる。また、オイル収率より転化率の方が結晶子径により大きく依存していることから、ある程度低分子化されたアスファルテンやプレアスファルテンのような生成物からオイルを生成するためにも結晶子径が小さいことは重要であるが、巨大分子である石炭の分解ラジカルの水素化には触媒の微結晶化がより重要であると考えられる。触媒の再利用を目的として、活性の高かった活性炭担持オキシ水酸化鉄触媒を用いた反応の残渣を触媒とし、過剰の硫黄を添加して反応を行った。触媒を再使用しても、転化率およびオイル収率はほとんど低下しなかった。そのとき、活性種であるピロタイトの結晶子径は23nmとなり、ほとんど成長していなかった。

在这项研究中，目的是使用新方法在碳质中支持微晶的催化剂前体，在基于铁的催化剂之间具有相对较高活性的铁氧化铁，并使用一种新方法支持了碳质，并进行了煤液化反应。此外，研究了反应后的催化剂。通过将几种类型的活性碳浸泡在甲醇 +水混合溶液中，以FESO_4，NaOH和Na_2HPO_1的混合溶液浸泡，在40°C搅拌24小时，在空气中搅拌24小时，用蒸馏水洗涤，然后在100°Creshors中搅拌在空气中搅拌24小时。形成了无定形铁氧化铁。使用活性碳（表面积：950 m^2/g）制备的前体给出了高转化率（91.1％）和油产率（43.9％），其活性略高于五角骨铁龙的活性略高，五角骨龙骨的活性略高，该活性对液化反应具有很高的活性。此时产生的活性物种黄褐色的晶岩大小由Scherr公式确定为18 nm，而活性物种的晶体大小越小，可产生的晶体尺寸越高。正如过去所指出的那样，抑制催化剂晶体的生长以获得高活性被认为很重要。此外，由于转化率比油产率更依赖于结晶石的大小，因此重要的是，要从沥青烯和渗透前的产品中产生油的尺寸很小，而这些油的尺寸已在某种程度上降低，但是认为催化剂的微晶化对于氢化是氢化材料更重要的，使得氢化是氢化构成的callecors of calecors of calem of calem of calem of Calecomemem of acrcomem of calem of calem sarc。为了重复使用催化剂，使用高度活跃的活性碳供支持的氧氧化铁催化剂进行催化剂，并将过量的硫添加到反应中。重复使用催化剂不会降低转化率，而油的产量很小。当时，活性物种玉米石的结晶石大小为23 nm，几乎没有观察到生长。