二酸化炭素からギ酸・ホルムアルデヒド・メタノール・メタンへのpH選択的触媒還元

火力発電所、製鉄所等から大量に排出される二酸化炭素の環境調和型・高効率・高選択的な固定は、我々が緊急に解決しなければならない課題の一つである。これまでに先駆的な二酸化炭素固定の研究が、多くの研究者により、触媒的・電気化学的に行われてきた。野依・碇屋らは超臨界状態下ルテニウム錯体触媒を用い、二酸化炭素からギ酸への触媒的水素還元に成功しているが、(i)高圧の二酸化炭素及び水素を必要とする、(ii)生成するギ酸に対して化学量論量の塩基が必要であるなどの問題点を指摘している。即ち、二酸化炭素固定の研究において重要なことは、「二酸化炭素が固定できるかどうかではなく、二酸化炭素がどの位環境に調和した型で、高効率かつ選択的に有用なものへと固定できるか」である。本研究では、以上の解決すべき問題点を踏まえ、二酸化炭素からギ酸へのpH選択的な還元反応の開発を行った。その結果、これまでその使用が問題であった塩基を使用しない、「水中酸性条件下で遷移金属アクア錯体触媒を用いる二酸化炭素の触媒的還元」および、「ヒドリド錯体から水素発生を伴うカルボニル錯体への変換」に成功した。

火力発電所、製鉄所等から大量に排出される二酸化炭素の環境調和型・高効率・高選択的な固定は、我々が緊急に解決しなければならない課題の一つである。これまでに先駆的な二酸化炭素固定の研究が、多くの研究者により、触媒的・電気化学的に行われてきた。野依・碇屋らは超臨界状態下ルテニウム錯体触媒を用い、二酸化炭素からギ酸への触媒的水素還元に成功しているが、(i)高圧の二酸化炭素及び水素を必要とする、(ii)生成するギ酸に対して化学量論量の塩基が必要であるなどの問題点を指摘している。即ち、二酸化炭素固定の研究において重要なことは、「二酸化炭素が固定できるかどうかではなく、二酸化炭素がどの位環境に調和した型で、高効率かつ選択的に有用なものへと固定できるか」である。本研究では、以上の解決すべき問題点を踏まえ、二酸化炭素からギ酸へのpH選択的な還元反応の開発を行った。その結果、これまでその使用が問題であった塩基を使用しない、「水中酸性条件下で遷移金属アクア錯体触媒を用いる二酸化炭素の触媒的還元」および、「ヒドリド錯体から水素発生を伴うカルボニル錯体への変換」に成功した。