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窒素分子の触媒的な分子変換反応への挑戦

氮分子催化分子转化反应的挑战

基本信息

批准号：
19655031
负责人：
西林仁昭
金额：
$ 2.3万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

研究代表者らは、20世紀初頭に開発された高温高圧という非常に厳しい反応条件が必要なエネルギー多消費型のプロセスであるハーバー・ボッシュ法に取って代わる、常温常圧の省エネルギー型反応の開発を最終目的として研究を行っている。この研究の一環として、常温常圧の反応条件下で窒素分子をアンモニアへと変換できる窒素固定酵素ニトロゲナーゼの多核構造に着目し、フェロセンに代表されるメタロセンを配位子に有するモリブデン及びタングステン窒素錯体を新規設計・合成し、これらの窒素錯体を用いた窒素分子の触媒的な分子変換反応に挑戦した。電子授受可能な鉄に代表される遷移金属原子が反応活性点であるモリブデン及びタングステンの近傍に存在させるように分子設計した配位子を用いることで、従来には無い興味深い窒素分子の分子変換反応の達成が期待できる。フェロセンを配位子に有するモリブデン及びタングステン窒素錯体の合成方法の確立を行い、合成に成功したこれらモリブデン及びタングステン窒素錯体の触媒的な窒素固定能について詳細な検討を加えた。つまり、触媒量の窒素錯体存在下、シリルハライドとナトリウムをそれぞれ求電子剤及び還元剤として用いて常温常圧の窒素雰囲気下で反応を行うと、アンモニア等価体であるシリルアミンが効率良く得られることを見出した。興味深いことに、モリブデン窒素錯体を用いた時には従来のモリブデン窒素錯体を用いた場合と同等の反応性を示したが、タングステン窒素錯体を用いた場合にはTONで50以上とこれまでで最高の触媒活性を示すことが明らかになった。

The research representative pointed out that at the beginning of the 20th century, the development of high temperature, high pressure and medium temperature reaction conditions was necessary for the development of multi-consumption reaction. This study is aimed at designing, synthesizing, and converting a new type of enzyme ligand into a new type of enzyme molecule under normal temperature and pressure conditions. The electron transfer may represent the migration of metal atoms to the active site, and the molecular design of ligands may be achieved in the near future. A detailed study of the synthesis of the ligand complex was carried out and the synthesis of the ligand complex was successfully carried out. In the presence of a catalyst, a catalyst, When the catalyst is used, the catalyst activity is higher than 50%.