異種遷移金属錯体を用いた新規連続的触媒反応の開発

申請者らのこれまでの研究成果を踏まえて、申請者らの研究グループが開発に成功した独自性の高い触媒反応を基軸とする異種金属錯体を用いた新規連続的触媒反応の開発を行った。特にイリジウム錯体及びルテニウム錯体を用いた連続的な触媒反応の開発に成功し、反応に用いたケトンと1級アルコールとから、ケトンのα位の炭素が伸長した光学活性アルコールを効率的に得ることに成功した。また、配位子の種類が異なる2種類のルテニウム錯体を用いた連続的な酸化還元反応を利用するラセミ体アルコールの対応する光学活性アルコールへと変換する反応系を見出した。何れの反応系も連続的触媒反応の概念を用いることで開発することができた極めて興味深い反応である。さらに、連続的触媒反応では無いが、硫黄架橋2核ルテニウム錯体存在下での特異な新規触媒反応を開発すると共に、既に開発に成功していたプロパルギル位置換反応の不斉化にも成功した。本反応系の生成物の絶対配置から反応機構の考察も行った。本反応系はアレニリデン錯体を鍵中間体として経由する初めての不斉合成反応である。

申請者らのこれまでの研究成果を踏まえて、申請者らの研究グループが開発に成功した独自性の高い触媒反応を基軸とする異種金属錯体を用いた新規連続的触媒反応の開発を行った。特にイリジウム錯体及びルテニウム錯体を用いた連続的な触媒反応の開発に成功し、反応に用いたケトンと1級アルコールとから、ケトンのα位の炭素が伸長した光学活性アルコールを効率的に得ることに成功した。また、配位子の種類が異なる2種類のルテニウム錯体を用いた連続的な酸化還元反応を利用するラセミ体アルコールの対応する光学活性アルコールへと変換する反応系を見出した。何れの反応系も連続的触媒反応の概念を用いることで開発することができた極めて興味深い反応である。さらに、連続的触媒反応では無いが、硫黄架橋2核ルテニウム錯体存在下での特異な新規触媒反応を開発すると共に、既に開発に成功していたプロパルギル位置換反応の不斉化にも成功した。本反応系の生成物の絶対配置から反応機構の考察も行った。本反応系はアレニリデン錯体を鍵中間体として経由する初めての不斉合成反応である。