再生可能エネルギーである可視光を利用した画期的な次世代型窒素固定反応の開発

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本研究課題での目標とする触媒反応を促進する鍵となる「犠牲還元剤かつプロトン源となる化合物」として、可視光を利用する光誘起電子移動錯体で活性化可能な結合解離エネルギーを有する化合物を選出して、可視光照射下で実際に触媒的アンモニア合成反応を行った所、ジヒドロアクリジンが有効であることが明らかになった。モリブデン錯体当たり30当量のアンモニアが生成した(収率約20%)。本反応は、吸エルゴン反応(吸熱反応)であり、可視光を外部エネルギーとして取り組むことで、はじめて触媒反応の進行が可能となる。実際、可視光を照射しない場合には 、アンモニアは全く生成せず、可視光照射下でのみ進行する極めて興味深い反応である。既に15N2ガスを用いた触媒反応を行うことで、15N由来のアンモニア15NH3が生成することを確認している。この達成した研究成果を踏まえて、生成するアンモニア収率の向上や量子収率の向上等を目的に反応系全体の最適化を検討する。最終的には水を「犠牲還元剤かつプロトン源となる化合物」として利用する反応系へと展開する。