新規高分散石炭液化触媒の開発

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(1)種々の金属の石炭液化反応に対する触媒活性を豪州褐炭を対象に検討したところ、鉄と同じく周期律表の第8族の第二遷移周期に位置するルテニウムが種々の金属の中で著しく高い触媒作用を発揮することが見しだされた。その触媒活性は従来知られている金属の中で最も高い活性を発揮するモリブデン化合物よりもさらに高活性であった。石炭液化触媒に要求される性能の中で、石炭と触媒の接触を良好にならしめるためルテニウムを反応の媒体油に可溶な形態にした有機錯体、Ru_3(CO)_<12>,Ru(COT)(COD)などが特に優れ、著しく高い触媒作用を示した。(2)炭種の影響について検討した結果、褐炭のみではなく、亜歴青炭(Wayodak)、歴青炭等(I llinois No6、Miーike)のいずれの石炭にも有効であり、Illinois No6炭の様な高硫黄含有炭においても高い触媒作用が認められ、硫黄による触媒の被毒作用は受けなかった。(3)反応の諸条件の影響につして検討し、褐化の液化のおいては400℃水素初圧3MPa程度の著しく穏和な条件で油分の収率50%に率した。これは現行の鉄触媒によるパイロットプラントでは450℃で17MPa程度が必要なのと比較すると石炭直接液化では著しく穏和な条件である。触媒量の影響について検討した結果石炭に対してルテニウム金属として0.1%程度で十分な触媒作用を示した。また、液化反応の速度論的検討を行い、本触媒の触媒作用は主として石炭から生成した中間体のプレアスファルテン、およびアスファルテンの軽質化に特に効果的であることが認められた。その作用は鉄触媒に比較して同じ量の触媒で比較すると50ー100倍程度と評価された。