時間分解分光測定によるIV族元素クラスターの表面反応と相転移の研究

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レーザー・アブレーションとパルス・ガス吹き付けを併用した手法、及び希ガス中でのレーザーアブレーション法により創製するSiのクラスター及び超微粒子(総称してナノクラスターと呼ぶ)について次のような研究を行った。(1)HeおよびAガス雰囲気でのSiのレーザーアブレーションを行い、レーザー照射後100nsから2550nsの間に起こるクラスター化の動的機構の研究、並びに、(2)ポリカーボネイト薄膜上にレーザーアブレーション/堆積したSiのナノクラスターに着目して、酸素ガス導入によるクラスター表面反応についての研究、である。手段として、二つの時間分解測定法(レーザープラズマ軟X線吸収分光(LAPXS)法とICCDによる発光スペクトル・発光粒子空間分布測定法)を用い、Siナノクラスター形成の動的過程を調べた。さらに、薄膜上に堆積させたSiナノクラスターの短時間に起こる表面反応、相転移の動的過程をレーザープラズマ軟X線吸収分光法により、その場診断した。その結果、(1)については、2550nsまでに顕著なクラスター化は起こっていないことを示した。(2)次に、ポリカーボネイト薄膜上に堆積したSiのクラスターのL_<II,III>吸収端スペクトルに着目して、反応性ガスである酸素ガスを導入して、5mTorrで60秒の間、反応させ、酸化の様子を時間分解レーザープラズマ軟X線分光測定(LAPXS)法でその場診断して調べた。その結果、AFMで観測して、平均20nmの粒径にSiナノクラスターが形成されている場合に於いても、完全にSiO_2になっていることを明らかにした。これは、Siナノクラスターの反応性が極めて高いか、または、Siナノクラスターの生成量/Si原子・イオンの量が極めて低いか、このどちらかによっていると考えられる。