ファンデルク-ルスクラスターのダイナミックスにおける統計性と量子性

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本研究では、統計的な反応論、特に遷移状態論を力学系の立場から再検討する研究を行なってきた。その中で、3自由度以上の系に見られる現象としてcrisisを、具体的な3体系ファンデルワールスクラスターにおいて調べてきた。今年度は特に、この現象を化学反応論・力学系理論の両面で、より一般的な立場から研究した。化学反応論の面では,crisisに対応する現象を量子論の波束のダイナミックスを用いて調べた。その結果、crisisにおける反応軌道の分岐に対応して、前期解離過程が複数の異なる緩和時間を持つ緩和経路を持っており、緩和現象が多指数型の時間変化を示すことがわかった。これは、気相中の単分子反応で見られる多指数型や非指数型の緩和過程を理解するための手がかりを与えると考えられる。またレーザー場を用いた反応過程の制御において、複数の緩和経路の存在を応用することが可能である。このためには、crisisの発生条件を含め、多自由度のハミルトン系の相空間の構造の研究が必要である。そのための第一歩として、crisisの本質を取り出した力学系のモデルを調べた。このモデル系はArnoldがかつて、今日彼の名で呼ばれる拡散現象の存在を示した時に用いたものである。彼の解析との違いは、ここでは非線形共鳴が三つ以上存在していることである。このため、Arnoldが用いたMelnikov積分による解析は、そのままでは適用することができない。crisisの存在のためにはさらに、異なる時間スケールを持った自由度が並存することが重要である。その時、相空間の中には、性質の異なるカオスの階層が存在することになる。これは、ミクロなカオスによって集団的なゆっくりとした自由度が励起される場合に相当し、水素結合ネットワークや分子の形などの変形運動・集団運動がどのような動的な過程で生じるのかを理解するために重要であろう。