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ヘテロポリ酸の特殊反応場を用いた触媒反応系の分子反応工学

利用杂多酸特殊反应场的催化反应体系的分子反应工程

基本信息

批准号：
09218229
负责人：
田川智彦
金额：
$ 1.02万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

1.これまでの経緯ヘテロポリ酸の持つ様々な機能を複合化させることにより、新しい反応場を構築し、目的とする反応系への最適触媒を設計する反応工学的な検討を分子論的な視点から行っている。すでに、分子論的なアプローチによる新MTBE合成プロセスの提案を行った。また、部分イオン交換による不溶性と強酸性を複合化した反応場でのフリーデル・クラフツアシル化反応を検討し、新しい反応速度式を提案した。さらに、ベンゼンの液相空気酸化において強酸性と酸化力を複合化化した反応場が有効である示唆を得た。そこで、本研究ではベンゼンの過酸化水素酸化によるフェノール合成をモデルに触媒活性種の形成について検討を行った。2.機能複合化による触媒活性と触媒設計当研究室において研究実績のある塩化鉄触媒をヘテロポリ酸と組み合わせて用い、常圧下の過酸化水素酸化を行った。ヘテロポリ酸のみでは反応は起こらなかったが、塩化鉄とヘテロポリ酸を混合すると塩化鉄単独の場合を上まわる速度で反応が進行した。この場合は均一系で反応し、中でもH_3PW_<12>O_<40>が最も効果的であった。反応性はヘテロポリ酸の酸性質と相関が認められた。一方、ヘテロポリ酸を鉄で部分イオン交換することで、こうした反応場を不溶性の固体上に固定化することに成功したが、酸性プロトンを全てイオン交換すると活性は消失した。これらは、本反応への強酸性の寄与が重要であることを示している。3.活性種の検討反応条件下での紫外吸収スペクトルを観察した。ヘテロポリ酸と鉄を混合すると、ヘテロポリ酸の吸収は変化しないが、鉄については一部のバンドが吸収強度の低下を起こした。この変化は、鉄とヘテロポリ酸を等モル添加した時点で一定となった。これは、反応試験において、ヘテロポリ酸の促進効果が等モル混合まで増加することとよく一致しており、このような錯形成が新しい活性種を生成することがあきらかとなった。

1. To design the optimal catalyst for the reaction system from the viewpoint of molecular theory. A new MTBE synthesis method was proposed for molecular synthesis. A new reaction speed formula is proposed for the reaction of a compound with strong acidity. In addition, the liquid phase acidification is strong and the acidification force is complex. In this paper, we discuss the formation of catalytic active species in the process of synthesis of peracidified water. 2. Functional compounding catalyst activity and catalyst design When the laboratory is in progress, the catalyst can be used as a catalyst in the synthesis of organic acids and under normal pressure. In the case of mixed organic acids, the reaction speed is higher. This is the case with the H_3PW_<12>O_<40>G. Anti-acid properties of the acid The acid exchange rate is higher than that of the solid exchange rate. The strong acidity of the original solution is important. 3. UV absorption of active species under reactive conditions For example, the absorption intensity of iron and iron in the mixture of iron and iron is low. This is the first time that I've ever been able to change my mind. The results of this experiment are consistent with those of the previous experiments.