水素吸蔵合金を修飾した新規化学反応デバイスの創製

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環境調和型産業の展開を目指し、反応分離操作の実用化への検討を進める一環として、脱水素反応の系での平衡制約条件の解除が可能な新規化学反応デバイスを創製することを目的として研究を行った。PSA反応システムにより脱水素反応場で水素を除去するため、水素の特異的な吸蔵能力を有するプロチウム物質と脱水素反応用の白金触媒の複合化を試みた。シクロヘキサンからベンゼンを生成する脱水素反応をモデル反応とし、代表的なプロチウム物質である水素吸蔵合金と白金触媒の物理的な混合物を用いてスクリーニングを行った。いくつかのニッケル系合金で見かけの平衡を超える促進効果を見出した。そこで、合金と触媒の接触を向上させる目的で、1)合金への白金の担持および、2)合金とアルミナ担持白金触媒のメカニカルアロイングを試みた。1) 合金に白金成分を担持したところ触媒活性自身が大幅に減少した。同じ調製法のアルミナ担持触媒の活性が高いことから、本反応の進行にはアルミナの担体効果が必須であると結論した。2) 酸化物担体、貴金属触媒、プロチウム合金という質的に異なる素材をハイブリッド化するためポールミルを用いたメカニカルアロイングを試みた。アルミナ担持白金触媒と合金をシクロヘキサンを用いた湿式法で容器を不活性ガスでパージしつつ混合したところ、カルシウム・ニッケル合金で単純な物理混合を上まわる促進効果を発現した。ハイブリッド化の状態を各種分光法で検討中であるが、拡散反射反応セルを用いることで通常は観測不可能な金属の赤外吸収スペクトルを測定可能であることを見出した。このように、脱水素反応場での水素除去を目的とした新しい化学反応デバイスの創製がメカニカルアロイングにより可能であることが明らかとなった。