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ゼロエミッション化フリーデルクラフツ反応のための触媒設計

零排放傅克反应的催化剂设计

基本信息

批准号：
10141218
负责人：
田川智彦
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
1998
资助国家：
日本
起止时间：
1998 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

燃料の環境負荷低減のためガソリン等からの脱芳香族化が法制化されている。これに伴い大量の芳香族化合物が余剰となる。本研究はこの余剰芳香族化合物をファインケミカルズ業界において資源として有効利用する事で、業種間のゼロエミッションシステムを確立する事目的とし、そのキープロセスであるフリーデルクラフツ反応の改良をはかるため行なった。フリーデルクラフツ反応は塩化アルミニウムを触媒とし、酸塩化物を反応試剤として用いる。これらは最終的に加水分解を経て廃棄されるため、環境負荷の非常に大きなプロセスである。本研究では塩素を使わないプロセスへの転換を目指し、酸無水物を反応試剤とした系を実現する新しい触媒の設計を試みた。種々のヘテロポリ化合物を用いて反応を行ったところ、セシウムで部分的にイオン交換を行ったタングスト燐酸が最も高い活性を示し、塩素を使用しないフリーデルクラフツプロセスの可能性を示した。また、各触媒の活性序列は各々の酸性質の序列に依存しており、最高酸強度の高い触媒の選択という触媒設計上の作業仮説の妥当性を示した。反応が完全転化に至らない理由を調べるため、原料の追加実験を行ったところ反応が再開した。このことは、反応停止の原因が触媒の劣化ではなく副反応による原料の消失が原因であることが分かった。本触媒はコロイド状であることから濾過回収が困難である。そこで、トルエンで洗浄を繰り返した後の再使用を試みた。トルエンを除去して固体状態にすると失活するが、トルエンに縣濁させた状態ならば再使用が可能であった。また、高温域での反応を試みたところ、トルエンの沸点前後で反応率が大きく向上しほぼ完全転化に近づく事が判明した。このように芳香族のゼロエミッションシステムのキープロセスであるフリーデルクラフツアシル化反反応は特殊なヘテロポリ酸触媒を用いることで塩素フリープロセスに転換可能であることが示唆された。

The dearomatization of fuels has been legalized due to the low environmental load reduction of fuels and the improvement of environmental performance. A large number of aromatic compounds are present in the mixture. This study aims to establish the objective of improving the utilization of residual aromatic compounds in the industry and in the commercial sector. The catalyst, the acid compound and the reaction agent are used in the reaction. The ultimate degradation of water is a very large environmental load. In this study, we try to design a new catalyst for the development of a novel reaction system. The highest activity was demonstrated by the presence of a compound in the middle of the reaction. In addition, the activity sequence of each catalyst depends on the sequence of acid properties, and the selection of high acid strength catalyst is appropriate for the operation of catalyst design. The reason for the complete transformation is to adjust the raw material and to open the raw material again. The reason why the catalyst stops is the reason why the raw material disappears. This catalyst is difficult to filter and recover. It's a good idea to try it again. The solid state is removed and deactivated. The solid state is reused. The reaction rate before and after the boiling point is large and upward, and the reaction rate is close to the boiling point. This is the first time that a chemical has been used in a chemical reaction.