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ゼロエミッション化フリーデルクラフツ反応のための触媒設計

零排放傅克反应的催化剂设计

基本信息

批准号：
12015220
负责人：
田川智彦
金额：
$ 0.83万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
2000
资助国家：
日本
起止时间：
2000 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

燃料の環境負荷低減のためガソリン等からの脱芳香族化が法制化されている。これに伴い大量の芳香族化合物が余剰となる。本研究はこの余剰芳香族化合物をファインケミカルズ業界において資源として有効利用する事で、業種間のゼロエミッションシステムを確立する事目的とし、そのキープロセスであるフリーデルクラフツ反応の改良をはかるため行なった。同反応は塩化アルミニウムを触媒とし、酸塩化物を反応試剤として用いる。これらは最終的に加水分解を経て廃棄されるため、環境負荷の非常に大きなプロセスである。本研究では塩素を使わないプロセスへの転換を目指し、酸無水物を反応試剤とした系を実現する新しい触媒の設計を試みた。昨年度までにトルエン及びベンゼンと無水安息香酸の反応を検討し、セシウムで部分的にイオン交換したタングスト燐酸を用い、高温で反応を行うことにより、塩素を使用しないフリーデルクラフツプロセスが可能であることを示した。本年度は、1)触媒の繰り返し使用についての検討と2)ベンゼンと様々なアシル化剤の反応を検討した。1)ベンゼンと無水安息香酸の系において、見かけ上、反応が停止した時点で反応物を追加すると反応が再開することから、触媒活性は持続すると考えた。そこで触媒を分離して、再度反応に用いたところ、活性は低下した。各種添加物の影響を調べ、生成物と触媒が錯体を形成し反応を阻害している可能性が示唆されたため、触媒の洗浄を行ったところ活性はかなり回復した。現在T.N=60程度まで、高選択性を維持した繰り返し利用が可能となった。2)無水酢酸と無水プロピオン酸をアシル化剤としたベンゼンの反応を試みた。触媒のスクリーニングの結果は、無水安息香酸の系と異なり、ナトリウム部分イオン交換体が高い活性を示した。装置上の制約から反応温度の上限が、150℃であり、このため収率はいずれの反応物についても10-20%であった。高温での高収率が期待される。このように、反応物に応じた触媒と反応条件の選択を適切に行えば、塩素フリープロセスの実現も可能である。

The dearomatization of fuels has been legalized due to the low environmental load reduction of fuels and the improvement of environmental performance. A large number of aromatic compounds are present in the mixture. This study aims to establish the objective of improving the utilization of residual aromatic compounds in the industry and in the commercial sector. The same reaction is required for the catalyst and the acid compound. The ultimate degradation of water is a very large environmental load. In this study, we try to design a new catalyst for the development of a novel reaction system. In the past year, the reaction of anhydrous benzoic acid was discussed, and some of its components were exchanged for phosphoric acid, and the reaction was carried out at high temperature. During the year, 1) the catalyst's use was reviewed and 2) the catalyst's reaction was reviewed. 1) Anhydrous benzoic acid system, reaction time, reaction time. The catalyst is separated, and the catalyst activity is reduced. The influence of various additives on the formation of catalysts and the possibility of their recovery Now T.N=60 degree, high selectivity is maintained, and utilization is possible. 2)Anhydrous acetic acid and anhydrous acetic acid The results of catalyst separation show that the anhydrous benzoic acid system is different and the partial exchange body is highly active. The upper limit of reaction temperature on the device is 150℃, and the reaction rate is 10-20%. High temperature and high heat rate are expected. The selection of reaction conditions is appropriate for the implementation of reaction conditions.