表面励起プロセスの電子的メカニズムに関する理論的研究

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固体表面及び表面吸着種の励起プロセスは、光触媒、光エネルギー変換、半導体材料の製造など多くの応用分野で盛んに研究されている。理論的に表面励起プロセスを研究しようとすると、既存の方法論やプログラムだけでは必ずしも十分ではない。本研究では、それらの理論的手法を自ら開発し、いくつかの興味ある対象に応用した。具体的には以下のような理論的研究を展開してきた。(1)活性部位のエネルギー変化を見積るための解析法の開発、(2)固体表面の効果的なモデリングの検討、(3)Ab Initio Molecular Dynamics(AIMD)法による励起状態ダイナミクスの検討、(4)TDDFT法による光化学反応の解明、(5)二酸化チタンの結晶構造と電子状態の研究を行ってきた。テーマ(1)では、全系のエネルギーを構成原子に分割するための新しい解析法(EDA ; Energy Density Analysis)を提案した。テーマ(2)では、EDA法を使ってモデルの妥当性及び効果的な取り扱いを検討した。テーマ(3)では、ソラレン化合物の励起状態に対するAIMDシミュレーションを行った。テーマ(4)では、ポルフィリンアンチモン錯体の光解離反応について検討した。テーマ(5)では、二酸化チタンに対する周期境界条件(PBC ; Periodic Boundary Condition)計算を行うことにより、結晶構造と電子状態の関係を理論的に検討した。