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銀触媒によるエチレンの部分酸化反応の電子的メカニズムに関する理論的研究

银催化乙烯部分氧化电子机理的理论研究

基本信息

批准号：
06740445
负责人：
中井浩巳
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1994
资助国家：
日本
起止时间：
1994 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、エチレンの部分酸化反応における銀の触媒作用の電子的オリジンを、量子化学的なアプローチにより解明することを目指し、以下のテーマを実行した。表面-分子相互作用系のモデルには、先に我々が提案したDipped Adcluster Model(DAM)を用いた。(1)エポキシ化反応の電子的メカニズムの解明:銀の清浄表面には、エチレンは吸着しないことが知られている。そのため、エポキシ化反応は、吸着酸素種と気相中のエチレンとの間で進行すると考えられる。そこで本研究では、先に申請者らが理論的に存在を確認した4種の吸着酸素種について、それぞれエチレンとの反応を調べた。その結果、スーパーオキソ種から導かれる非常に活性な反応中間体の存在が確かめられた。この中間体を経る反応は、気相中での反応に比べ殆どバリアーなく進行し、銀の触媒作用が理論的に示された。他に原子状酸素種からもエチレンオキサイドが生成することが示された。これにより、実験的に示唆されている選択率の上限(6/7)は存在しないことになり、理想的には100%の選択率をもつ触媒設計が可能であることがわかった。(2)燃焼反応の電子的メカニズムの解明:エチレンの燃焼反応は、部分酸化の副反応として起こり、結果として選択性を減少させる。触媒開発では、この燃焼反応を如何に抑えるかが鍵となっている。本研究では燃焼反応の第1ステップであるアセトアルデヒド生成反応を調べた。その結果、分子状吸着酸素種からこの反応は起こらないが、原子状吸着種からは比較的容易に起こることが示された。すなわち、原子状酸素種からはエポキシ化反応と燃焼反応が競争的に起こっていることがわかる。従って、前者をより起こり易くするような触媒設計が今後必要となろう。また、エポキシ化反応に最も有効なスーパーオキソ種が他の吸着酸素種に移行しないようにすることも、重要な触媒設計の指針である。

In this study, we partially acidified the electrodes in the presence of catalysts. The quantum chemistry experiments show that the target of the electrodes is the target of the electrodes. The surface-molecule interaction is called "Dipped Adcluster Model (DAM)", which is proposed by us. (1) on the basis of the information on the anti-thermal power system, it is necessary to clean the surface and inhale the equipment. In the phase of chemical reaction, chemical reaction and acid absorption, the test is carried out. The purpose of this study is to make sure that there are four kinds of acid-absorbing drugs in the theory of this study and the theory of the applicant. The results show that there is a correct error in the body in the reverse reaction of the very active body. In the system, the reaction in the phase is better than that in the catalysis theory. Other atomic acids are used in the production of atomic acids. The upper limit of the election rate (6 cannon 7) exists in the system, and the ideal election rate of 100% may be affected by the catalyst design. (2) the temperature response test of the combustion reaction power plant shows that the reaction temperature is low, the partial acidizing side reaction is caused, and the result is that the optional temperature is reduced. The catalyst should be used to determine how to reduce the reaction. The purpose of this study is to generate an adverse reaction in the first place. The results showed that the molecular absorption of acid species had a negative effect on the temperature, and the atomic absorption of acid was easy to show the temperature difference. The chemical reaction of various kinds of acids in the shape of atoms and atomic acids causes the initiation of anti-combustion and counter-conflict. In the future, it is necessary to improve the design of catalyst equipment. In the end, the most important thing is that he is sucking on acid to transfer to the hospital, and the important catalyst is designed to indicate that he is in the market.