脱ハロゲン酸素化酵素機能を発現する金属錯体の分子設計

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申請者らは,最近世界に先駆けて機能モデル非ヘム鉄錯体により4-CI-および3-CI-カテコールの酸素化開裂反応を見いだした。本研究では,上記のようにハロゲン置換フェノールやカテコール類の脱ハロゲン酸素化開裂機能を有する非ヘム鉄錯体やその他の金属錯体の分子設計を行い,それらの錯体の構造解析,触媒機能を明確にすることにより,新規機能錯体を創設することができた。1.クロロカテコールジオキシゲナーゼ型酸素化機能を有する非ヘム鉄錯体の創製本研究のおいて,TPAのような4座配位の配位子が最も高い活性を示すことが明らかになった,2.クロロカテコールジオキシゲナーゼ型酸素化機能を有する非ヘム鉄以外の金属錯体の創製酵素類似にこだわらず非ヘム鉄以外で触媒活性を有する金属錯体の設計としてマンガン錯体が可能性を検討し。3,5-ブチルカテコールは酸素化開裂を受けることが明らかになった。3.ハロゲン置換芳香族炭化水素の脱ハロゲン分解機能を発現する金属錯体構造の解明ハロゲン置換芳香族炭化水素の脱ハロゲン分解機能を発現する非ヘム鉄錯体の構造についてX線吸収スペクトルやESRなどのスペクトロメーターなどの測定も行い,錯体の配位構造と電子状態について明らかにした。