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非ヘム鉄錯体によるα-ケト酸依存酸素化酵素型の新規酸素化反応の開発

非ヘム鉄錯体によるα-ケト酸依存酸素化酵素型の新規酸素化反応の開発
使用非血红素铁复合物开发新型α-酮酸依赖性加氧酶型氧化反应
批准号：
11875193
负责人：
船引 卓三
金额：
$1.41万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
1999
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
1999 至 --
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-11875193/
关键词：
α-ケト酸依存酸素化酵素非ヘム鉄酸素化酵素エポキシ化水酸化アルカン酸化非ラジカル酸化酵素機能発現酵素モデル触媒

项目摘要

项目成果

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α-ケト酸依存酸素化酵素は生体内の代謝プロセスの中で重要な役割を果たしており,clavaminate synthaseのようにその種類は多く知られているが活性点近傍構造は全く解明されていない。モデル鉄錯体によるオレフィンのエポキシ化,アルカンの酸素化などモノオキシゲナーゼ型反応で知られている不活性炭化水素や,芳香環の水酸化などを行い,触媒活性の高い反応系を開発した。すなわち,tris(2-pyridylmethyl)amine(TPA)などのキレート配位子とFeCl_2で生成する非ヘム鉄錯体が,Benzoylformic acid存在下,1atmO_2下で、α-ケト酸依存型酸素化機能を発現することを見いだした。反応としては,シクロヘキセン,シクロオクテン,スチレンなどのオレフィンのエポキシ化,シクロヘキサン,アダマンタンなどのアルカンの水酸化を行った。α-ケト酸からの炭酸ガスの生成と,ラジカル禁止剤などの添加効果により,酵素類似型の反応が進行していることを初めて明らかにした。また,α-ケト酸配位錯体の単離と反応性,構造解析についての研究に着手し,鉄(IV)=O活性種の存在を示唆する結果を得た。
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マンガンカテコールジオキシゲナーゼの機能発現と反応機構
  • 批准号：
    11116216
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
  • 资助金额：
    $0.9万
  • 财政年份：
    1999
  • 负责人：
    船引 卓三
  • 依托单位：
    Kyoto University
酸素化酸素機能を発現する非ヘム鉄錯体触媒の設計
  • 批准号：
    09218231
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 资助金额：
    $1.02万
  • 财政年份：
    1997
  • 负责人：
    船引 卓三
  • 依托单位：
    Kyoto University
脱ハロゲン酸素化酵素機能を発現する金属錯体の分子設計
  • 批准号：
    09874132
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Exploratory Research
  • 资助金额：
    $1.34万
  • 财政年份：
    1997
  • 负责人：
    船引 卓三
  • 依托单位：
    Kyoto University
非ヘム鉄錯体による酸素分子の活性化と炭化水素の選択的官能基化
  • 批准号：
    07215239
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 资助金额：
    $1.09万
  • 财政年份：
    1995
  • 负责人：
    船引 卓三
  • 依托单位：
    Kyoto University