シグマ共役系シリコンクラスターおよびポリシランの量子物性

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ナノメートルサイズのシグマ共役シリコン化合物・シリコンメゾスコピック構造のサイズ・次元に依存した光物性を研究することによりシグマ共役結合の化学的・物理的な本質の解明を試み、それらの物質の量子物性と新しい光機能性について研究を行った。ナノメートルサイズのシリコン量子物質として、ポーラスシリコンと酸化シリコンナノボールを中心に研究した。これらサイズや構造の不均一性がさけられない物質を高いエネルギーを持つフォトンで励起した場合には、非常にブロードなスペクトルを示す。一方、発光スペクトル内を共鳴的にレーザーで励起した場合には、発光するナノクリスタルのサイズや場所を選択的に励起できるため発光にシリコン固有の微細構造が現われた。共鳴励起実験からフォノン構造とストークスシフトのサイズ依存性を明らかにした。酸化に伴う発光スペクトルの変化の起源を明らかにするために、シリカガラスにイオン打ち込みした試料との比較を行った。酸素に関連した新しい表面準位の形成が可視発光に重要であることがわがった。さらに、光疲労実験で赤外領域にも準位が形成されることがわかった。こららの局在準位と量子準位の相互作用が電子物性を支配することを示した。有機ポリシランの高い正孔ドリフト移動度は、シリコン主鎖に非局在化したσ電子共役によるものであるが、ポリシランの光機能性を高める目的で、シリコン主鎖や側鎖にπ電子共役系分子を持つ新しいポリシラン化合物を合成し、その機能性について研究した。側鎖にカルバゾール基を有するポリシランでは、キャリア生成功率が上昇し、新しい光電材料として期待されることを実験的に明らかにした。