優れた酸化触媒活性を示す再構成ミオグロビンの構築
優れた酸化触媒活性を示す再構成ミオグロビンの構築
批准号:
11116223
负责人:
林 高史
金额:
$0.96万
依托单位:
依托单位国家:
日本
项目类别:
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份:
1999
资助国家:
日本
项目状态:
已结题
起止时间:
1999 至 --
中文摘要
本研究では、ヘムプロピオン酸側鎖に化学修飾を施すことで、ミオグロビン表面に基質認識部位を人工的に構築し、得られた再構成ミオグロビンの酸化反応触媒としての機能を発現させることをめざし、具体的には次の3点の研究を行った。(I)ミオグロビン表面への分子認識部位導入のデザイン:ヘムプロピオン酸末端に合計8個のカルボン酸を修飾し、アニオンドメインを表面に有するミオグロビンの再構築を行い、ミオグロビンとカチオンドメインを有するチトクロムcの安定なタンパク質複合体を得た。(II)チトクロムcとの人工的複合体によるチトクロムc(II)の触媒的酸化反応の追跡---チトクロムcペルオキシダーゼモデルの構築:過酸化水素によって調製した高酸化状態再構成ミオグロビンからチトクロムc3価への電子移動反応をストップドフローで追跡し、ミオグロビン表面の認識部位を介して反応が加速されていることを確認した。(III)小分子基質の選択的一電子酸化反応---ペルオキシダーゼモデルの構築:ヘムポケット入り口に疎水性場を合成化学的に構築することにより、フェノール誘導体が選択的に捕捉され、高酸化ヘムから円滑な一電子酸化反応が触媒されることを、反応速度測定実験から明らかにし、ミオグロビンのペルオキシダーゼ活性を向上させることに成功した。以上、本研究において、化学的立場からタンパク質表面へ多様な認識部位をデザインし、ミオグロビンの機能変換(ペルオキシダーゼ活性の獲得)を行った。
英文摘要
本研究では、ヘムプロピオン酸側鎖に化学修飾を施すことで、ミオグロビン表面に基質認識部位を人工的に構築し、得られた再構成ミオグロビンの酸化反応触媒としての機能を発現させることをめざし、具体的には次の3点の研究を行った。(I)ミオグロビン表面への分子認識部位導入のデザイン:ヘムプロピオン酸末端に合計8個のカルボン酸を修飾し、アニオンドメインを表面に有するミオグロビンの再構築を行い、ミオグロビンとカチオンドメインを有するチトクロムcの安定なタンパク質複合体を得た。(II)チトクロムcとの人工的複合体によるチトクロムc(II)の触媒的酸化反応の追跡---チトクロムcペルオキシダーゼモデルの構築:過酸化水素によって調製した高酸化状態再構成ミオグロビンからチトクロムc3価への電子移動反応をストップドフローで追跡し、ミオグロビン表面の認識部位を介して反応が加速されていることを確認した。(III)小分子基質の選択的一電子酸化反応---ペルオキシダーゼモデルの構築:ヘムポケット入り口に疎水性場を合成化学的に構築することにより、フェノール誘導体が選択的に捕捉され、高酸化ヘムから円滑な一電子酸化反応が触媒されることを、反応速度測定実験から明らかにし、ミオグロビンのペルオキシダーゼ活性を向上させることに成功した。以上、本研究において、化学的立場からタンパク質表面へ多様な認識部位をデザインし、ミオグロビンの機能変換(ペルオキシダーゼ活性の獲得)を行った。
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Hisanobu Ogoshi: "The Porphyrin Handbook"Academic Press. 62 (1999)
大越久信:《卟啉手册》学术出版社。
DOI:
--
发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
Hideki Takagi: "Synthesis and Structure of Tetraols with Convergent and Divergent Arrays of Hydroxy Groups"J. Chem. Soc. Perkin Trans.1. 1885-1892 (1999)
Hideki Takagi:“具有收敛和发散羟基阵列的四醇的合成和结构”J。
DOI:
--
发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
Takashi Hayashi: "Synthesis and Properties of Alkylperoxocobalt(III)Porphyrin and Porphycene"Chem. Lett.. 90-91 (2000)
Takashi Hayashi:“烷基过氧钴(III)卟啉和卟啉的合成和性能”Chem。
DOI:
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发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
Yoshio Hisaeda: "Electrochemical Reactions Mediated by Vitamin B12 Derivatives in Organic Solvents"Coord. Chem. Rev. 印刷中.
Yoshio Hisaeda:“有机溶剂中维生素 B12 衍生物介导的电化学反应”Coord Chem。
DOI:
--
发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
Takashi Hayashi: "Peroxidase Activity of Myoglobin is Enhanced by Chemical Mutation of Heme-Propionate"J. Am. Chem. Soc.. 121. 7747-7750 (1999)
Takashi Hayashi:“丙酸血红素的化学突变增强了肌红蛋白的过氧化物酶活性”J。
DOI:
--
发表时间:
期刊:
影响因子:
--
作者:
[]
通讯作者:
共 7 条
人工金属補因子を結合した改変タンパク質反応場を基盤とする新規アルドラーゼの創製
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批准号:23K17932
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项目类别:Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
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资助金额:$4.16万
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财政年份:2023
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负责人:林 高史
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依托单位:
Unified catalysis concepts from molecular design to sustainable chemicals and materials
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批准号:22K21348
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项目类别:Fund for the Promotion of Joint International Research (International Leading Research )
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资助金额:$440.96万
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财政年份:2022
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负责人:林 高史
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依托单位:
Construction of a Structural and/or Functional Model of New Light-harvesting System Using Artificial Hemoprotein Assembly
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批准号:20H00403
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
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资助金额:$28.79万
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财政年份:2020
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负责人:林 高史
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依托单位:
タンパク質相互作用および細胞シグナル制御をターゲットとするポルフィリン分子の合成
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批准号:15F15713
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$0.77万
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财政年份:2015
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负责人:林 高史
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依托单位:
金属ポルフィリノイド-典型元素間の結合形成と反応性を支配する配位子効果
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批准号:20036032
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$2.82万
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财政年份:2008
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负责人:林 高史
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依托单位:
ヘムプロピオン酸側鎖が関与するヘムタンパク質の高次構造形成と機能発現機序の解明
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批准号:20051015
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$3.97万
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财政年份:2008
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负责人:林 高史
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依托单位:
オリゴペプチド鎖を配位空間として用いた金属酵素機能モデルの構築
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批准号:20655012
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项目类别:Grant-in-Aid for Exploratory Research
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资助金额:$2.3万
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财政年份:2008
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负责人:林 高史
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依托单位:
タンパク質マトリクスを利用した新規生体金属触媒の創製と小分子の活性化
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批准号:20037049
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$2.43万
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财政年份:2008
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负责人:林 高史
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依托单位:
金属ポルフィノイド-14族元素間の結合形成と反応性を支配する配位子効果の評価
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批准号:19027034
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2007
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负责人:林 高史
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依托单位:
ニトロゲナーゼ機能モデルをめざしたメタロチオネイン多金属錯体の合成と触媒活性評価
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批准号:19028045
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$1.34万
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财政年份:2007
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负责人:林 高史
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依托单位:
ヘムタンパク質のヘムポケットを配位空間に利用した新しい機能性触媒の開拓
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批准号:18033035
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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资助金额:$2.5万
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财政年份:2006
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负责人:林 高史
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依托单位:
ヘムオキシゲナーゼと鉄ポルフィセン複合体による新しい生体分子触媒の創製
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批准号:15655065
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项目类别:Grant-in-Aid for Exploratory Research
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资助金额:$1.98万
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财政年份:2003
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负责人:林 高史
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依托单位:
ポルフィリン国際会議を契機にした当該分野の学際領域における活性化の企画調査
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批准号:14605027
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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资助金额:$2.18万
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财政年份:2002
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负责人:林 高史
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依托单位:
人工的疎水場を有するミオグロビンの外部分子との非共有結合相互作用と動的高機能発現
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批准号:13031065
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
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资助金额:$1.15万
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财政年份:2001
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负责人:林 高史
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依托单位:
ヘムタンパク質の高機能変換をめざしたミオグロビン表面への精密分子認識部位の導入
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批准号:12019256
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
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资助金额:$1.22万
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财政年份:2000
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负责人:林 高史
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依托单位:
ヘムタンパク質の高機能変換をめざしたミオグロビン表面への精密分子認識部位の導入
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批准号:11132259
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
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资助金额:$1.22万
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财政年份:1999
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负责人:林 高史
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依托单位:
軸性キラリティーを有するビスポルフィリン化合物の合成とその機能
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批准号:09750949
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项目类别:Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
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资助金额:$1.28万
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财政年份:1997
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负责人:林 高史
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依托单位:
含ニッケル酵素に着目した新規大環状ニッケル錯体の合成とそのモデル化反応
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批准号:03750626
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项目类别:Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
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资助金额:$0.45万
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财政年份:1991
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负责人:林 高史
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依托单位:
海外基金