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Design of Novel Confined Single Site Catalysts for Low-Temperature Selective Activation of C-H Bonds

用于低温选择性活化 C-H 键的新型限域单中心催化剂的设计

基本信息

批准号：
16F16383
负责人：
岩澤康裕
金额：
$ 1.41万
依托单位：
The University of Electro-Communications
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-11-07 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

研究者らはこれまでにアルカリ金属及びアルカリ土類金属のなかでも大きいイオン半径を有するRbとCsをβゼオライトにイオン交換法で担持したRb/βおよびCs/β触媒が、触媒反応の中でも困難な反応とされるベンゼンのフェノールへの直接酸化反応を、N2Oを酸化剤として用いることで高選択的に高い転化率をもって進行させることを見出してきた。前年度までで反応条件の最適化やXAFS, XPS, XRD, DFT計算によるRb/βおよびCs/β触媒の構造解析および反応機構解析を行ってきた。当該年度では、論文化を進めるうえで不足していたβゼオライトに担持するアルカリ金属及びアルカリ土類金属のイオン半径と触媒活性及び選択性の相関の解析およびTPDによる触媒活性点となる酸点の分析を行った。イオン半径と反応活性及び選択性の相関を調べるためにMg, Ca, K, Rb, Csをβゼオライトに担持したものを調製し、ベンゼンの直接酸化反応に用いた。選択性はどの触媒でも高く>99%のフェノール選択性を示した。対して転化率はイオン半径の増加に伴い増加する傾向が確認され、イオン半径と活性の相関が明らかとなった。また、CO2-TPD及びCH3CN-TPDによりCs/βおよびRb/β触媒の酸点と塩基点の分析を行ったところ、CO2-TPDの結果からは塩基点の存在が確認されず、CH3CN-TPDからは弱い酸点が確認された。このことからゼオライト細孔中のRbイオンおよびCsイオンが弱いルイス酸として働くことが分かった。以上の成果をまとめて、ACS Catalysisに投稿した。

The researchers have been working on the Rb and Cs β exchange methods to support Rb/β and Cs/β catalysts, catalytic reactions, and direct acidification reactions. N2O is a highly selective chemical. Optimization of reaction conditions in previous years, XAFS, XPS, XRD, DFT calculations, structural analysis of Rb/β and Cs/β catalysts, and analysis of reaction mechanisms The analysis of the correlation between the catalyst activity and selectivity of the metals and the catalyst active point and the acid point was carried out during the year. Mg, Ca, K, Rb, Cs are the most important factors in the direct acidification reaction. The selectivity of the catalyst is higher than 99% and the selectivity of the catalyst is higher than 99% The correlation between the activity and the radius of the reaction was confirmed. The analysis of the acid point of Cs/β and Rb/β catalysts by CO2-TPD and CH3CN-TPD was carried out. The results of CO2-TPD and CH3CN-TPD showed that the existence of weak acid point was confirmed. This is the first time I've seen a woman in my life. The above results were submitted to ACS Catalysis.

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Selective oxidation of benzene to phenol with N2O by single-site acid-base catalysts

单中心酸碱催化剂 N2O 选择性氧化苯生成苯酚

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
S. Ghosh;S. S. Acharyya;Y. Yoshida;S. Takao;K. Higashi;T. Kaneko;T. Sasaki;Y. Iwasawa
通讯作者：
Y. Iwasawa

電気通信大学　大学院情報理工学研究科　基盤理工学専攻　環境触媒化学研究室

电力通信大学信息科学与技术研究生院基础科学与工程系环境催化剂化学实验室

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

電気通信大学　燃料電池イノベーション研究センター

电力通信大学燃料电池创新研究中心

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Selective Oxidation of Benzene to Phenol by Alkali- and Alkaline Earth-metal/Zeolite Catalysts

碱金属和碱土金属/沸石催化剂选择性氧化苯生成苯酚

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
S. Ghosh;S. S. Acharyya;Y. Yoshida;K. Higashi;T. Kaneko;T. Sasaki;Y. Iwasawa
通讯作者：
Y. Iwasawa

Unexpected Selective Oxidation of Benzene to Phenol by Alkali- and Alkaline Earth Metal/Zeolite Catalysts

碱金属和碱土金属/沸石催化剂将苯意外选择性氧化为苯酚

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
S. S. Acharyya;S. Ghosh;S. Yamamoto;K. Hayashizaki;L. Wang;T. Kaneko;K. Higashi;Y. Yoshida;T. Sasaki;Y. Iwasawa
通讯作者：
Y. Iwasawa