含ピロール混合三脚配位子を持つ混合原子価多核錯体の酸化還元機能
含吡咯混合三脚配体的混合价多核配合物的氧化还原功能
基本信息
- 批准号:12023231
- 负责人:
- 金额:$ 0.96万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
- 财政年份:2000
- 资助国家:日本
- 起止时间:2000 至 无数据
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
1.金属クラスター構築のための混合三脚配位子の合成ピロールのβ位に異なる置換基を有する2種類の三脚配位子を用いて、Cu(II)Cu(I)Cu(I)三角クラスターを合成し、ESRにより電子構造の比較を行った。これらの錯体は溶液状態で温度の低下とともに電子交換が遅くなるクラスIIのタイプの混合原子価錯体であり、電子交換はピロールのβ位が無置換の場合のほうが速いことが明らかになった。2.混合原子価金属クラスターの機能評価アセトニトリル中でCu(II)Cu(I)Cu(I)三角クラスターは0Vから-0.4V(Ag/AgCl)の間に酸化還元波を示し、Cu(I)Cu(I)Cu(I)状態への還元は可逆的に進行する。一方、Cu(II)Cu(II)Cu(I)状態への酸化過程は非可逆であり、酸化波は+0.81あるいは+0.68Vという極めて高い電位で現れた。チトクロムC酸化酵素(CcO)ではソフトな硫黄原子の架橋配位により、混合原子価状態が安定化されているが、我々の錯体に於いてもキノリン窒素部位のソフトな銅(I)が混合原子価状態を架橋し、安定化をもたらしていると言える。3.ピロール系配位子を用いた金属集積系の構築ジピリルメテン部を繰り返し単位とする環拡大ポルフィリンを開発し、オクタフィリン(8)に関しては、酢酸コバルトとの反応で金属錯体を高収率で得た。(8)では連続した2つのジピリルメテン部がs-シス配置をとり、4つの窒素による配位場を形成している。一方、巨大な環拡大ポルフィリンでは連続した2つのジピリルメテン部はs-トランス配置をとる。このジピリルメテン部への金属の配位を可能とするために、3,3'-位が無置換のビピロール誘導体を用いて環拡大ポルフィリンの合成を行った。この結果に基づいて、多核金属錯体の合成とその電子状態について継続して検討を行う予定である。
1. Metal ク ラ ス タ ー build の た め の mixed ligand の three feet synthetic ピ ロ ー ル の beta a に different な る replacement を has an す る の tripods ligand を 2 species use い て, Cu (II), Cu (I) Cu (I) triangle ク ラ ス タ ー を synthetic し, ESR に よ り electronic structure line の is を っ た. こ れ ら の misprinted は solution state で low temperature の と と も に electron exchange が 遅 く な る ク ラ ス II の タ イ プ の hybrid atomic 価 misprinted で あ り, electronic exchange は ピ ロ ー ル の beta a が without replacement の occasions の ほ う が speed い こ と が Ming ら か に な っ た. 2. Mixed 価 metal atoms ク ラ ス タ ー の function evaluation 価 ア セ ト ニ ト リ ル で of Cu (II), Cu (I) Cu (I) triangle ク ラ ス タ ー は 0 V か ら - 0.4 V (Ag/AgCl) between の に acidification is elementary wave を し, Cu (I) Cu (I) Cu (I) state へ の also yuan は reversible に す る. Side, Cu (II), Cu (II), Cu (I) state へ の は acidification process of reversible で あ り, acidification wave は + 0.81 あ る い は + 0.68 V と い う め extremely high て い potential で now れ た. チ ト ク ロ ム C acidification enzyme (CcO) で は ソ フ ト な sulfur atoms の bridging ligand に よ り, mixed state of atomic 価 が stabilization さ れ て い る が, I 々 の misprinted に in い て も キ ノ リ ン smothering element parts の ソ フ ト な copper (I) が mixed state of atomic 価 を bridging し, stabilization を も た ら し て い る と said え る. 3. ピ ロ ー ligand を ル department with い た metal set product is の build ジ ピ リ ル メ テ ン department を Qiao り return し 単 a と す る ring company, big ポ ル フ ィ リ ン を open 発 し, オ ク タ フ ィ リ ン (8) に masato し て は, boggy acid コ バ ル ト と の anti 応 で metal misprinted た で を 収 high rate. (8) で は even 続 し た 2 つ の ジ ピ リ ル メ テ が ン department s - シ ス configuration を と り, 4 つ の smothering element に よ る ligand field を form し て い る. One party, huge な ring company, big ポ ル フ ィ リ ン で は even 続 し た 2 つ の ジ ピ リ ル メ テ ン department は s - ト ラ ン ス configuration を と る. こ の ジ ピ リ ル メ テ ン department へ の の metal complexing を may と す る た め に, 3, 3 '- bit が without replacement の ビ ピ ロ ー ル inductor を with い て ring company, big ポ ル フ ィ リ ン の synthetic line を っ た. こ の results に づ い て, polynuclear metal misprinted の synthetic と そ の electronic state に つ い て 継 続 し て 検 line for を う designated で あ る.
项目成果
期刊论文数量(6)
专著数量(0)
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专利数量(0)
J.Setsune: "Photoreduction of N,N'-Bridged Porphyrins to 2Oπ Antiaromatic Isophlorins."Chem.Lett.. 1999. 847-848 (1999)
J.Setsune:“N,N-桥卟啉光还原为 2Oπ 抗芳香异花素。”Chem.Lett.. 1999. 847-848 (1999)
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J.Setsune: "Bis(azafulvene) as a Versatile Building Block for Giant Cyclopolypyrroles : X-ray Crystal Structure of [64]hexadecaphyrin-(1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0)."J.Am.Chem.Soc.. 2000. 12405-12406 (2000)
J.Setsune:“双(氮杂富烯)作为巨型环聚吡咯的多功能构件:[64]十六卡菲林-(1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0)的X射线晶体结构。”
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J.Setsune: "Apparent π-Allyl Rotation in the π-(Allyl)palladium(II) Complexes of N21, N22-Bridged Porphyrins."Organometallics, 1999,18,2936-2938.. 1999. 2936-2938 (1999)
J.Setsune:“N21、N22-桥卟啉的 π-(烯丙基)钯(II)配合物中的表观 π-烯丙基旋转。”有机金属学,1999,18,2936-2938.. 1999. 2936-2938 (1999)
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J.Setsune: "A Triangular Mixed-Valence CuIICuICuI Cluster Supported by 2-Quinoly1-2,2'-dipynylmethane as a Tripodal Ligand."Angew.Chem.,Int.Ed.Engl.. 2000. 1115-1117 (2000)
J.Setsune:“由 2-Quinoly1-2,2-二吡基甲烷作为三足配体支持的三角形混合价 CuIICuICuI 簇。”Angew.Chem.,Int.Ed.Engl.. 2000. 1115-1117 (2000)
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J.Setsune: "[48]Dodecaphyrin-(1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0) and [64]Hexadecaphyrin-(1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0) : The Largest Cyclopolypyrroles."J.Am.Chem.Soc.. 1999. 8957-8958 (1999)
J.Setsune:“[48]十二卡菲林-(1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0)和[64]十六卡菲林-(1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0.1.0):最大的环聚吡咯
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