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水中フロー有機分子変換を実現するポリマー担持ユビキタス金属触媒の開発

开发普遍存在的聚合物负载金属催化剂用于水下流动有机分子转化

基本信息

批准号：
15F15039
负责人：
魚住泰広
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2015
资助国家：
日本
起止时间：
2015-04-24 至 2017-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究課題では、次世代型有機分子変換工程の必要要件である高効率分子変換、地球資源の有効活用、環境調和、持続性をすべて満たした、究極的な環境調和型触媒的分子変換工程の実現を目指し、水中フロー有機分子変換を実現するポリマー担持ユビキタス金属触媒の開発を実施した。本研究課題で得られた研究成果の概要を以下に示す。（１）末端アルキンの酸化的ホモカップリング反応を触媒するポリマー担持銅錯体の新規開発：ポリスチレンポリマー担持テトラエチルジエチレントリアミン－銅(II)錯体を新規に開発し、末端アルキンの酸化的ホモカップリング反応に適用した。その結果、本錯体触媒存在下、反応が効率良く進行し、目的とする1,3-ジインが最高99%収率で得られた。本錯体触媒は、回収・再利用が可能であり、触媒活性を失うことなく8回再利用可能であった。（２）両親媒性ポリマー担持ポリ（ジエチレントリアミン）－銅錯体の新規開発およびアルコールの酸素酸化反応、水中ヒュスゲン1,3-双極子環化付加反応への展開：両親媒性ポリスチレン－ポリエチレングリコールポリマー担持ポリ（ジエチレントリアミン）－銅錯体を開発し、アルコールの酸素酸化反応および水中ヒュスゲン1,3-双極子環化付加反応に適用した。その結果、いずれの反応においても、本担持錯体触媒存在下、反応が効率良く進行し、目的とするカルボニル化合物および1,2,3-トリアゾールが良好な収率で得られた。また、本錯体触媒も、回収・再利用が可能であった。水中ヒュスゲン1,3-双極子環化付加反応に関しては、フロー反応システムを用いて実施したところ、反応がわずか22秒で完結し、目的とする1,2,3-トリアゾールが最高99％の収率で得られることを見出した。

This research topic is about the essential requirements of the next generation organic molecular conversion engineering, the effective utilization of the earth's resources, environmental harmony, sustainability, and the implementation of the ultimate environmental harmony molecular conversion engineering. A summary of the results of this study is presented below. (1) New regulation development of terminal acidification catalyst: new regulation development of terminal acidification catalyst: new regulation development of terminal acidification catalyst: new regulation development of terminal acidification catalyst: new regulation development of terminal acidification catalyst. As a result, in the presence of this catalyst, the reaction rate is well carried out, and the highest 99% recovery rate is achieved. The catalyst of this fault can be reused without loss of catalyst activity. (2) Affinity ()-New development of copper complex acid acidification reaction, water oxidation reaction of copper 1,3-bipolar cyclization reaction: The development and application of acid acidification reaction of copper complex and 1,3-bipolar cyclization reaction of copper complex are discussed. In the presence of catalyst, the reaction rate is good, and the target compound is 1,2,3-D. This is the first time that a person has ever been treated as a catalyst. The 1,3-bipolar cyclization reaction system in water was used to complete the reaction in 22 seconds, and the target 1,2,3-bipolar cyclization reaction system achieved a maximum recovery rate of 99%.