水中フロー有機分子変換を実現するポリマー担持ユビキタス金属触媒の開発

点击翻译按钮获取中文摘要

本研究課題では、次世代型有機分子変換工程の必要要件である高効率分子変換、地球資源の有効活用、環境調和、持続性をすべて満たした、究極的な環境調和型触媒的分子変換工程の実現を目指し、水中フロー有機分子変換を実現するポリマー担持ユビキタス金属触媒の開発を実施した。本研究課題で得られた研究成果の概要を以下に示す。（１）末端アルキンの酸化的ホモカップリング反応を触媒するポリマー担持銅錯体の新規開発：ポリスチレンポリマー担持テトラエチルジエチレントリアミン－銅(II)錯体を新規に開発し、末端アルキンの酸化的ホモカップリング反応に適用した。その結果、本錯体触媒存在下、反応が効率良く進行し、目的とする1,3-ジインが最高99%収率で得られた。本錯体触媒は、回収・再利用が可能であり、触媒活性を失うことなく8回再利用可能であった。（２）両親媒性ポリマー担持ポリ（ジエチレントリアミン）－銅錯体の新規開発およびアルコールの酸素酸化反応、水中ヒュスゲン1,3-双極子環化付加反応への展開：両親媒性ポリスチレン－ポリエチレングリコールポリマー担持ポリ（ジエチレントリアミン）－銅錯体を開発し、アルコールの酸素酸化反応および水中ヒュスゲン1,3-双極子環化付加反応に適用した。その結果、いずれの反応においても、本担持錯体触媒存在下、反応が効率良く進行し、目的とするカルボニル化合物および1,2,3-トリアゾールが良好な収率で得られた。また、本錯体触媒も、回収・再利用が可能であった。水中ヒュスゲン1,3-双極子環化付加反応に関しては、フロー反応システムを用いて実施したところ、反応がわずか22秒で完結し、目的とする1,2,3-トリアゾールが最高99％の収率で得られることを見出した。