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ユビキタス金属触媒による炭素-水素結合の選択的活性化を鍵とする新規合成反応の開発

使用普遍存在的金属催化剂选择性激活碳氢键开发新的合成反应

基本信息

批准号：
10F00033
负责人：
中村栄一
金额：
$ 1.22万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2010
资助国家：
日本
起止时间：
2010 至 2011
项目状态：
已结题

项目摘要

環境・資源・エネルギー問題の解決に向けて,これまで希少元素材料に依存してきた技術のユビキタス元素による代替は,現在の科学技術における喫緊の課題となっている.本研究室は,従来パラジウム,ロジウムといった貴金属触媒を用いて行われてきたアリールピリジンおよびイミン類の直接アリール化反応を低毒性ユビキタス鉄触媒を用いて実現できたが,この反応の反応機構に関する情報は全く得られなかった.Zeng氏はジイミンリガンドにより安定化された鉄(0)錯体を合成し,これを用いてアリールピリジンのオルト位の炭素水素結合活性化に成功しており,触媒反応にも同様な鉄活性種が生成されていることが示唆された.現在,この鉄(0)錯体の触媒反応への応用を検討中である.以前開発した金属触媒を用いた炭素-水素結合活性化反応の一つの欠点として,過剰量の不安定な有機金属試薬を使う必要があった.Zeng氏は鉄触媒を用いて,市販の安定な芳香族スルフォン酸クロリドの末端アルキンへの付加反応を開発した.この反応は高い位置および立体選択性と良好な収率で進行し,多置換オレフィンの合成に応用が可能である.この反応の反応機構を検討し,適切な基質のラジカル環化に応用ができた.また,芳香族スルフォン酸クロリドの末端アルキンへの付加に引き続く炭素-水素結合活性化を経る環化反応を設計し,有機半導体として注目を集めているインデン誘導体合成に成功した.この反応は銅触媒を用いて高収率および高官能基許容性で進行する.この反応を用いて多インデンユニットを含んだ化合物を合成し,溶液および個体状態で高い蛍光量子種率を示す化合物を得られた.

Environment, resources, environmental problems and solutions to them, dependence on rare element materials and technology The キタス element is replaced by による, and the current scientific and technological issues are urgent. This research laboratory is here. Precious Metal Catalyst Direct chemical reaction of similar type, low toxicity of chemical reaction catalyst, use of reaction mechanism, reaction mechanism of reactionに关するinformationは全く得られなかった.Zengshi はジイミンリガンドにより stabilization された鉄(0 ) Synthetic synthesis of the compound, and the successful activation of the carbon and water combination with the いてアリールピリジンのオルトbitされていることがshows された. Now, この鄄(0) is wrong. The catalytic reaction system is a carbon-hydrogen combined activated reaction system that uses metal catalysts.の一つの不了点として, excessive amount of instability, organic metal test solution, and necessary があった. Zeng's iron catalystを Use the いて, the commercially available stable な aromatic スルフォン acid クロリドのEnd アルキンへの濜を开発した. The high-position and high-position stereoselectivity of the reaction system and the good yield are carried out, and the use of multi-replacement synthetic materials It is possible to use the である. Aromatic スルフォン acid クロリドの terminal アルキンへの Fujia き続く carbon-hydrogen bonded activated を経る ring Chemical reaction design, organic semiconductor attention, collection, and synthesis of inducers have been successful. The copper catalyst is used for high yield and high functional group tolerance. The compound containing the compound is synthesized, the individual state of the solution is high, the photon quantum species rate is high, the compound is obtained, and the photon species rate is high.