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Development of Molecular Transformations with Carbonyl Nucleophiles

羰基亲核试剂分子转化的进展

基本信息

批准号：
21K18968
负责人：
魚住泰広
金额：
$ 3.99万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-07-09 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

従来知られている光触媒反応のほとんどは励起状態触媒から反応基質への１電子移動によるラジカル発生に立脚した反応系であり，光触媒はラジカル開始剤の代替として利用されることが一般である。そして多くの光触媒利用による分子変換はラジカル型反応に則って遂行されてきた。すなわち有機分子変換の根幹であるアニオン/カチオンを経る反応を光触媒反応として遂行した例は極めて限定的であった。報告者は本研究初年度において，いくつかの光増感触媒と還元剤の組み合わせを光照射下で反応させカルボニル基への２電子移動（連続的１電子移動による２電子還元）を実現しカルビノールアニオンを与える触媒条件を見出した。例えばイリジウム錯体触媒を利用し可視光領域での光照射条件においてベンツアルデヒド類がベンジル型のカルビノールアニオンを与える。初年度においては発生したカルビノールアニオン種はプロトン化によってベンジルアルコールを，カルボキシル化によってマンデル酸を与えた。研究２年度目（令和４年度）においては，生じるカルビノールアニオン種を他のカルボニル分子と反応させることで従来成功例がほとんど知られていない交差ピナコールカップリングを実現した。さらには上述２電子還元の反応機構の解明，２電子還元によるカルビノールアニオン発生を高効率で実現する新しい触媒分子の設計・合成・機能発現に取り組みつつある。

In the future, it is known that the photocatalyst reaction starts from the excitation state, the catalyst reaction starts from the electron movement, the catalyst reaction starts from the electron movement, and the photocatalyst reaction starts from the electron movement. A variety of photocatalysts are used to convert molecules into organic molecules. The organic molecules are transformed into organic molecules. The organic molecules are transformed into organic molecules. In the first year of this research, the reporter found that the combination of Ikutaka's light-sensitizing catalyst and reducing agent can realize the 2-electron movement of the light-sensitive substrate (2-electron reducing agents for 1-electron movement in a row) under light irradiation. For example, if you want to make use of the infrared radiation catalyst, you can use the light irradiation conditions in the field of visible light to create an even jel-type kalvirael environment. In the early years, the development of the company began. In the 2nd year of the study (the 4th year), there was no change in the number of students. In view of the above explanation of the reaction mechanism of 2-electron reduction element, the design, synthesis and function development of new catalyst molecules are realized with high efficiency in 2-electron reduction element.