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新規撥水性ルイス酸触媒の開発研究

新型拒水路易斯酸催化剂的研发

基本信息

批准号：
08874095
负责人：
稲永純二
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至 1997
项目状态：
已结题

项目摘要

3族のSc,4族のTi,Zr,Hf,および5族のV,Nb,Taの計7つの金属について、それぞれ、ペンタキスの長鎖パ-フルオロアルカンスルホン酸塩およびビストリフリルイミド塩を合成した。合成法として、金属塩化物を用いる方法と、金属アルコキシドを用いる方法の二通りを検討したが、前者の方法で調製した錯体の方が一般に高い触媒活性を示すことがわかった。しかしながら、今回合成した錯体は金属イオンのまわりに計3個から最大10個までのトリフルオロメチル基あるいはパ-フルオロアルキル基を有しているにもかかわらず、スカンジウム塩以外は期待に反して極めて水に不安定であることが判明した。撥水性を発現するためには、疎水基でさらに外側を囲むなど新しい分子設計が必要なことが明らかとなった。なお、調製した錯体のルイス酸としての触媒活性はメトキシ酢酸のベンジルエステルをベンゼンのベンジル化剤とするFriedel-Crafts反応、および[3_3](1.3.5)シクロファンのアセチル化反応を用いて評価した。その結果、一般に強酸残基としてはビストリフルオロメチルスルホニルイミドを、また、5族の遷移金属イオンを用いる時にルイス酸性が高くなることが明らかとなったが、副反応が問題になる場合もあり、ベンジル化反応ではスカンジウムのパ-フルオロオクタンスルホン酸塩が最もよい結果を与えた。また、このスカンジウムパ-フラートは最も吸湿性が低く、湿った溶媒中でも高いルイス酸触媒活性を保持することがわかった。

Group 3 Sc, Group 4 Ti,Zr,Hf, Ti and Group 5 V,Nb,Ta are composed of 7 metals. The method of synthesis, the method of application of metal compounds, the method of application of metal compounds, the method of preparation of The maximum of 10 pieces of metal are mixed together, and the maximum of 10 pieces of metal are mixed together. The new molecular design is necessary for the development of water and water. The catalytic activity of the catalyst in the presence of the catalyst. In general, strong acid residues are the most acidic residues in the case of group 5 migrating metals, and in the case of group 5 migrating metals, the acidity is high. The most hygroscopic and wet solvent has high acid catalytic activity.