不純物が強誘電体薄膜に及ぼす影響と高純度強誘電体薄膜の作製およびその評価

杂质对铁电薄膜的影响、高纯铁电薄膜的制备与评价

• 批准号: 11750265
• 负责人: 藤沢 浩訓
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: Himeji Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1999
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1999 至 2000
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-11750265/
• 关键词: 高純度; MOCVD; PZT; 低温高速成長; 不揮発性強誘電体メモリ; 原料純度; 高純度化; 不純物

本年度は前年度に得られた知見をもとに高純度強誘電体薄膜作製プロセスを開発し,高純度Pb(Zr,Ti)O_3(PZT)薄膜を作製・評価するとともに,研究成果の総括を行った。1.高純度強誘電体薄膜作製プロセスの開発純度99.999%以上の超高純度MOCVD原料を用いて高純度PZT薄膜を作製できた。また,紫外光励起とO_3の組み合わせにより,PZT薄膜中の残留炭素を低減できた。さらにPbTiO_3シード層を用いた二段階成長法により,成長温度400℃,成長速度10nm/min以上の低温・高速成長を実現した。Ir系電極に関してもMOCVD法により,300℃前後の低温で酸素や炭素などの不純物を含まない高純度金属Ir電極が得られた。2.高純度Pb(Zr,Ti)O_3薄膜の作製とその物性評価上記1に示した低温・高速成長可能な高純度MOCVDプロセスにより,ほぼ100%の段差被覆性と2Prが17μC/cm^2の良好な強誘電性を示すIr/PZT/Irキャパシタが得られた。一方,MgO,Al_2O_3及びTiO_2薄膜をバッファ層としてSi基板上へPZT薄膜を作製した場合にも,強誘電性に起因するC-Vヒステリシスが得られ,バッファ層/半導体界面の電子的特性の劣化はほとんど見られなかった。3.研究成果の総括(1)超高純度MOCVD原料の採用,(2)紫外光励起,(3)PbTiO_3シード層による二段階成長を組み合わせることにより,高段差被覆性などの従来のMOCVDプロセスの利点を損なうことなく,低温・高速成長が可能で,かつ半導体基板へのダメージも少ない高純度MOCVDプロセスを実現でき,高品質Ir/PZT/Irキャパシタを作製することができた。これらの研究成果は本プロセスが既存のCMOS-LSIプロセスと融合可能であり,今後の不揮発性強誘電体メモリの高集積化にも適用可能であることを示している。

This year, we have obtained some knowledge about the preparation of high-purity ferroelectric thin films, and the preparation and evaluation of high-purity Pb(Zr,Ti)O_3(PZT) thin films. 1. High purity PZT thin films are produced from ultra-high purity MOCVD raw materials with an open purity of 99.999% or more. The residual carbon in PZT thin films is reduced due to the combination of UV excitation and O_3. The PbTiO_3 layer was grown at 400℃ by two-step growth method, and the growth rate was more than 10nm/min. Ir-based electrode is related to MOCVD method, and high purity Ir electrode is obtained at low temperature around 300 ℃. 2. The preparation and physical properties of high purity Pb(Zr,Ti)O_3 thin films were evaluated. The results showed that the low temperature and high growth rate of high purity MOCVD thin films were possible, and the high conductivity of Ir/PZT/Ir thin films was obtained. On the one hand, MgO, Al_2O_3 and TiO_2 thin films are deposited on Si substrates, and the strong conductivity is the cause of the deterioration of the electronic characteristics at the interface between MgO and TiO_2. 3. The research results include (1) the use of ultra-high purity MOCVD raw materials,(2) UV excitation,(3) the combination of two-stage growth in PbTiO_3 layer, the high differential coverage, and the loss of the advantages of MOCVD, the possibility of low temperature and high speed growth, and the realization of high-purity MOCVD in semiconductor substrate. High quality Ir/PZT/Ir coating The results of this research show that the integration of existing CMOS-LSI solutions is possible, and that the application of non-volatile ferroelectric solutions to high integration is possible in the future.

项目成果

Hironori Fujisawa et al.: "Observation of Domain Structure at Initial Grown Stage of PbTiO_3 Thin Films Growth by MOCVD"Materials Research Society Symposium Proceedings. 596(印刷中). (2000)

Hironori Fujisawa 等人：“通过 MOCVD 观察 PbTiO_3 薄膜生长的初始生长阶段的域结构”材料研究学会研讨会论文集 596（出版中）。

H.Fujisawa et al.: "Observations of Island Structures at the Initial Growth Stage of PbZr_xTi_<l-x>O_3 Thin Films Prepared by Metalorganic Chemical Vapor Deposition"Japanese Journal of Applied Physics. 39. 5446-5450 (2000)

H.Fujisawa等：“通过金属有机化学气相沉积制备的PbZr_xTi_<l-x>O_3薄膜初始生长阶段的岛结构观察”日本应用物理学杂志。

Masaru Shimizu et al.: "Thickness Dependence of Crystalline and Electrical Properties of Ultrathin PZT Films Grown on SrRuO_3/SrTiO_3 by MOCVD"Materials Research Society Symposium Proceedings. 596(印刷中). (2000)

Masaru Shimizu 等人：“通过 MOCVD 在 SrRuO_3/SrTiO_3 上生长的超薄 PZT 薄膜的厚度依赖性”材料研究学会研讨会论文集 596（印刷中）。

H.Fujisawa et al.: "Piezoresponse Measurements for Pb (Zr, Ti) O_3 Island Structure Using Scanning Probe Microscopy"Materials Research Society Symposium Proceedings. 655 (印刷中).

H. Fujisawa 等人：“使用扫描探针显微镜对 Pb (Zr, Ti) O_3 岛结构进行压电响应测量”材料研究学会研讨会论文集 655（正在出版）。

H.Fujisawa et al.: "Observation of Polarization Reversal Processes in Pb (Zr, Ti) O_3 Thin Films Using Atomic Force Microscopy"Proceedings of the 12th IEEE International Symposium on the Applications of Ferroelectrics. (印刷中).

H. Fujisawa 等人：“使用原子力显微镜观察 Pb (Zr, Ti) O_3 薄膜中的极化反转过程”第 12 届 IEEE 国际铁电体应用研讨会论文集（正在出版）。