Innovation in photochemical CO2 reduction using supramolecular porphyrin as a photosensitizer

使用超分子卟啉作为光敏剂的光化学二氧化碳减排创新

基本信息

  • 批准号:
    22H02186
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 11.23万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
  • 财政年份:
    2022
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2022-04-01 至 2025-03-31
  • 项目状态:
    未结题

项目摘要

太陽光をより効率的に利用するために、最も可視域の吸収が強い有機分子の一つであるZnポルフィリンをレドックス光増感剤として用いることを目指した。速やかな電子消費等によりポルフィリン上の電子蓄積を抑制することで、特に光触媒的二酸化炭素還元反応において高い触媒活性と耐久性を示すことが分かった。さらにZnポルフィリンとRe錯体の位置関係が光触媒的二酸化炭素還元反応に与える影響を調査するために、ZnポルフィリンとRe錯体のビピリジン配位子との結合位置が異なる3種類のポルフィリン=Re錯体二元系の合成に成功した。これらの触媒活性を調査したところ、トリエタノールアミン添加によって、3種の二元系で触媒活性が同じだったものが大きく変化し、5位を介して結合したものが他の2種及び従来の系の2倍以上の反応量子収率を示すことが分かった。これは5位で結合した光触媒では、トリエタノールアミンがZnポルフィリンとRe錯体の両方にキレート的に配位することができ、そのため速やかな二酸化炭素取り込みと反応が可能となり、それが反応活性向上につながったことを見出した。このような添加剤の超分子的な相互作用が触媒活性向上に多大な影響を与えた系は他に類を見ないものであり、今後の分子設計において新たな指針を与えた。また、ホスホン酸基を導入したポルフィリン=Re錯体二元系の合成にも成功し、ホスホン酸部位を介して半導体光触媒に非常に高密度かつ強固に結合させることができることが分かった。光増感剤として相補的配位イミダゾリルポルフィリンダイマーを用いる系についても、ダイマーにRe錯体を直結させた系の合成に成功し、ポルフィリンダイマーとRe錯体間の架橋部位が触媒活性に与える影響にも調査している。
Sunlight can be used to enhance the absorption of organic molecules in the most visible areas. Speed of electron consumption, etc., on the suppression of electron accumulation, especially on the photocatalytic diacidification of carbon reduction, high catalytic activity and durability. In addition, the positional relationship between Zn and Re complexes and the influence of photocatalysts on the reaction of diacidified carbon atoms were investigated. Three kinds of Zn and Re complexes were synthesized successfully. The catalyst activity of the three binary systems was investigated, and the catalyst activity of the three binary systems was determined. The catalyst activity of the five binary systems was determined by the reaction quantum yield of the two binary systems. The 5-position binding of the photocatalyst is possible because of the coordination between Zn and Re. The supermolecular interaction of the additive and the catalytic activity are greatly influenced by the molecular design of the additive and the molecular design of the additive The synthesis of the binary system was successfully carried out by introducing the acid group into the semiconductor photocatalyst, which was very dense and strong. The synthesis of photosensitizing agent and complementary ligand was successfully investigated.

项目成果

期刊论文数量(17)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
時間分解赤外分光によるZn(II)ポルフィリン-Re(I)錯体二元系光触媒のCO2還元機構の追跡
使用时间分辨红外光谱追踪 Zn(II) 卟啉-Re(I) 复合二元光催化剂的 CO2 还原机制
  • DOI:
  • 发表时间:
    2023
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    本田瑛之;江原巧;宮田潔志;佐藤廉;倉持悠輔;佐竹彰治;恩田健
  • 通讯作者:
    恩田健
超高速分光によるZn(II)ポルフィリン=Re(I)錯体二元系光触媒のCO2還元機構の実時間解析
利用超快光谱实时分析Zn(II)卟啉=Re(I)复合二元光催化剂的CO2还原机理
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    本田瑛之;佐藤廉;江原巧。倉持悠輔;宮田潔志;佐竹彰治;恩田健
  • 通讯作者:
    恩田健
Realtime Analysis of CO2 Reduction Mechanism of Zn(II) Porphyrin-Re(I) Supramolecular Photocatalyst Using Time-Resolved Infrared Spectroscopy
利用时间分辨红外光谱实时分析 Zn(II) 卟啉-Re(I) 超分子光催化剂的 CO2 还原机理
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Takumi Ehara;Teruyuki Honda;Kiyoshi Miyata;Ren Sato;Yusuke Kuramochi;Akiharu Satake;Ken Onda
  • 通讯作者:
    Ken Onda
メソ位にビピリジンレニウム錯体を直接連結させたスペシャルペアモデルポルフィリンダイマーによる光化学的CO2還元反応
使用特殊配对模型卟啉二聚体与直接连接到中间位置的联吡啶铼络合物进行光化学 CO2 还原反应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2023
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    廣江亮太;倉持悠輔;佐竹彰治
  • 通讯作者:
    佐竹彰治
Photocatalytic CO2 Reduction Sensitized by Chlorophyll Analogues
叶绿素类似物敏化的光催化二氧化碳还原
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Yusuke Kuramochi;Ren Sato;Akiharu Satake;Yusuke Kuramochi
  • 通讯作者:
    Yusuke Kuramochi
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