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異核二核金属相乗系における酸素活性化反応

異核二核金属相乗系における酸素活性化反応
异核双核金属协同体系中的氧活化反应
批准号：
20036041
负责人：
成田 吉徳
金额：
$2.82万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2008
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2008 至 2009
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20036041/
关键词：
エネルギー効率化酵素反応触媒・化学プロセス燃料電池ナノ材料酸素分子活性化銅錯体鉄ポルフィリンペルオキソ体

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项目成果

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(1) イミダゾール軸配位子が酸素活性化の要件の確証:これまでの銅錯体結合鉄ポルフィリン還元体と酸素との反応では鉄イオンに対してside-on型のペルオキシド体を与え、これは酸素-酸素結合解裂には不活性であることが判明した。そこで、ペルオキシドとして反応活性な構造であるend-on型の(ヒドロ)ペルオキシド生成に向けて、酸素反応種との反応前に軸配位子が結合していることが重要であろうとの考えに基づきイミダゾール結合ヘムを新たな化学モデルとして合成した。この還元体に対して酸素付加、一電子還元/プロトン化(プロトン共役電子移動)により溶液中でend-on型の(ヒドロ)ペルオキシド体(Compound O)の生成に成功した。また、side-on型ペルオキシドからend-on型ヒドロペルオキシドへの変換も成功し、30年以上、不活性とされていたside-on型ペルオキシドも、イミダゾール軸配位子が共存すると活性なend-on型になることを世界で始めて実証した。(2) 末端酸化酵素における酸素活性化の過程の追跡 ヘムおよび銅錯体含有する金属酵素である末端酸化酵素(典型的にはチトクロムc酸化酵素;Cc0)における酸素活性化反応へ(1)における知見を適用した。既に合成している、Cc0活性中心に存在する官能基や金属錯体を全て備え、その構造を摸した「完全化学モデル」を用いて、既に生成を実証した酸素付加体(スーパーオキシ体)に対して一電子還元剤によるペルオキシド体への還元及び引き続くプロトン化により、0-0結合の解裂並びに銅(II)錯体の生成が観測され、酸素活性化反応サイクルを完結することが出来た。またこの反応研究を通して銅錯体やTyr等価体、イミダゾール軸配位子の酸素活性化反応における役割も明らかにすることが出来た。
期刊论文(55)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
ポルフィリン類縁化合物を用いたマグネシウムイオンの蛍光検出とその置換基効果
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DOI： --
发表时间： 2009
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影响因子： --
作者： [石田真敏, 成田吉徳]
通讯作者： 成田吉徳
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DOI： --
发表时间： 2009
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影响因子： --
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通讯作者： 他
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DOI： --
发表时间： 2008
期刊：
影响因子： --
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通讯作者： 成田吉徳
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DOI： --
发表时间： 2008
期刊：
影响因子： --
作者： [信国浩文, 他]
通讯作者： 他
共 50 条
    金属ポルフィリン錯体触媒による超高エネルギー効率での水分解/酸素発生
    • 批准号：
      10F00037
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.47万
    • 财政年份：
      2010
    • 负责人：
      成田 吉徳
    • 依托单位：
      Kyushu University
    鉄錯体によるPCET機構を含む生体型触媒的酸素還元反応
    • 批准号：
      09F09243
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.28万
    • 财政年份：
      2009
    • 负责人：
      成田 吉徳
    • 依托单位：
      Kyushu University
    異種二核金属相乗系における酸素活性化反応
    • 批准号：
      19027044
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $1.41万
    • 财政年份：
      2007
    • 负责人：
      成田 吉徳
    • 依托单位：
      Kyushu University
    新規大環状配位子の合成とその高原子価金属錯体の化学
    • 批准号：
      06F06074
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.54万
    • 财政年份：
      2006
    • 负责人：
      成田 吉徳
    • 依托单位：
      Kyushu University
    海外基金