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合理的設計に基づく金属錯体の動的反応制御とテーラーメイド触媒への応用

合理的設計に基づく金属錯体の動的反応制御とテーラーメイド触媒への応用
基于合理设计和定制催化剂应用的金属配合物动态反应控制
批准号：
16033247
负责人：
成田 吉徳
金额：
$3.01万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2004
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2004 至 2005
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-16033247/
关键词：
自己会合分子認識キャビタンドポルフィリン低分子水素結合水の酸化酸素発生光合成マンガン二核錯体酸素活性化呼吸末端酸化酵素

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项目成果

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表記課題の元に、本年度は次の2課題について研究を進めた。(1)自己会合型カプセル状分子における分子認識:潜在的な触媒活性部位となるポルフィリンを配位子としてカプセルの一部に含め、キャビタンドと水素結合による自己会合型カプセルの合成、安定性、基質取り込み、識別などについて研究を進めた。自己会合型カプセルとするために4つの芳香環にカルボキシル基を持つキャビタンドを水素ドナーとし、それと対称性が一致したメソ-テトラ(2-ピリジル)ポルフィリンをアクセプターに用いた。ジクロロエタン中で両者は量比1:1、室温で安定な会合体を形成した。次いで、メタンからTHFまでの22種類の小有機分子の取り込みが達成でき、小アルカン分子については会合定数を^1H NMRにより決定した。自己集合体を安定化するために多数の水素結合を使い形成されていた従来のカプセル状分子と異なり、このカプセルは4つの水素結合のみで自己会合している。しかし、室温で安定なカプセルを形成し、NMRの時間スケール内で安定にゲスト取り込みが可能となったことは画期的である。(2)フェノキシルラジカルを用いた有機反応:プロスタグランジン合成酵素に見られるように金属酵素においてはチロシルラジカルが水素引き抜きメディエーターとして働いている。このモデル化についてこれまでの研究を更に発展させ、反応点周辺の立体障害を減らして、鉄ポルフィリンの各面に一つずつビナルトール架橋を持つモデルを合成し、その過酸酸化により対応するナフトキシルラジカルを低温(-85°C)で発生させる事に成功し、円滑に1,4-ジエンと反応が進行させることに成功した。
期刊论文(24)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
UV Resonance Raman Study of Model Complexes of the Cu_B Site of Cytochrome c Oxidase
细胞色素c氧化酶Cu_B位点模型配合物的紫外共振拉曼研究
DOI： --
发表时间： 2005
期刊： J.Mol.Struct. 735-736
影响因子： --
作者： [T. Chishiro, Y. Shimazaki, F. Tani, Y. Naruta, 水野浩二, Y.Naruta et al., 水野浩二, Y.Nagano et al.]
通讯作者： Y.Nagano et al.
光合成と呼吸:水と酸素の相互変換に関与する金属酵素とその化学モデル
光合作用和呼吸：参与水和氧相互转化的金属酶及其化学模型
DOI： --
发表时间： 2004
期刊： 触媒 46・4
影响因子： --
作者： [T.Chishiro, Y.Naruta et al., 成田吉徳]
通讯作者： 成田吉徳
Characterization of a Dinuclear Mn^V=O Complex and Its Efficient O_2 Evolution in the Presence of Water
双核 Mn^V=O 配​​合物的表征及其在水存在下的高效 O_2 演化
DOI： --
发表时间： 2004
期刊： Angew.Chem.Int.Ed. 43・1
影响因子： --
作者： [Y.Shimazaki, Y.Naruta et al.]
通讯作者： Y.Naruta et al.
An elabolate model of cytochrome c oxidese active site displaying a unique conversion of a heme-m-peroxo-Cu^<II> species to a heme-superoxo/Cu^I
细胞色素 c 氧化物酶活性位点的精细模型显示了血红素-m-过氧-Cu^<II>物种到血红素-超氧/Cu^I的独特转化
DOI： --
发表时间： 2005
期刊： Angew.Chem.Int.Ed 45・12
影响因子： --
作者： [J.-G.Liu, Y.Naruta, F.Tani]
通讯作者： F.Tani
共 11 条
    金属ポルフィリン錯体触媒による超高エネルギー効率での水分解/酸素発生
    • 批准号：
      10F00037
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.47万
    • 财政年份：
      2010
    • 负责人：
      成田 吉徳
    • 依托单位：
      Kyushu University
    鉄錯体によるPCET機構を含む生体型触媒的酸素還元反応
    • 批准号：
      09F09243
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.28万
    • 财政年份：
      2009
    • 负责人：
      成田 吉徳
    • 依托单位：
      Kyushu University
    異核二核金属相乗系における酸素活性化反応
    • 批准号：
      20036041
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $2.82万
    • 财政年份：
      2008
    • 负责人：
      成田 吉徳
    • 依托单位：
      Kyushu University
    異種二核金属相乗系における酸素活性化反応
    • 批准号：
      19027044
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $1.41万
    • 财政年份：
      2007
    • 负责人：
      成田 吉徳
    • 依托单位：
      Kyushu University
    海外基金