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ゼオライトの形状選択性を利用する選択的分離に関する研究

利用沸石形状选择性进行选择性分离的研究

基本信息

批准号：
11875168
负责人：
杉義弘
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Gifu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
1999
资助国家：
日本
起止时间：
1999 至 2000
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、高選択性触媒により高反応率条件で目的化合物に選択的に変換する一段合成法(One-Pot Synthesis)が可能になる触媒を創製し、分離操作の効率化する反応分離技術の基盤を確立する。反応としては、芳香族炭化水素の形状選択的アルキル化反応を取り上げ、高反応率と選択性を両立させる新規のゼオライト触媒を創製することを目的とする。本年度の主な成果は以下の通りである。1)1,1,1,8,8,8-ヘキサエチル-1,8-ジアゾニアオクタニウムをテンプレートとするドライゲルコンバージョンを試み、一次元12員環を有する高い結晶性のH-{Al]-SSZ-31の大量合成に成功した。2)触媒機能を高めるために酸濃度のSSZ-31の合成条件を検討した。Alを出来るだけ均一に分布させることを目的に各種大口径ゼオライトを原料とするゼオライト合成を試みたところ、H-Betaから結晶性及び高い酸濃度を兼ね備えたH-[Al]-SSZ-31が生成することを見出した。この際のSiO2/Al2O3比は48.0であった。3)上記で合成したH-[Al]-SSZ-31を触媒とするビフェニルのイソプロピル化反応を検討した。何れのSiO2/Al2O3比を有するSSZ-31も高い触媒活性が認められ、4,4′-ジイソプロピルビフェニル(4,4′-DIPB)が高い選択率で得られた(最高72%)。この際、触媒内に包接された4,4′-DIPBの選択率は何れの触媒においても70-75%であり、反応は空孔内で進行することがわかった。なお、この際、包接された生成物中に未反応のビフェニルが大量に存在することから、反応はゼオライト空孔入り口から比較的近い酸点が触媒活性を担うことが示唆された。

In this study, highly selective catalytic agents, high reaction rate conditions, target compounds selected for one-stage synthesis (One-Pot Synthesis) may be effective in the synthesis of catalysts, separation operations, and anti-separation techniques. To select the shape of aromatic carbonized water, the shape of aromatic carbonized water, the shape of aromatic carbonized water and the shape of aromatic carbonized water. The following are the main achievements of this year. 1) 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 8, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 2, 1, 1, 2, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 8, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 2) the catalyst can be used to determine the acidity and acidity of SSZ-31. Al products are uniformly distributed. The purpose of this paper is to synthesize the raw materials of all kinds of large calibre crude oils. The crystallization and high acidity of the H-Beta and the high acidity of the raw materials and the equipment H-[Al]-SSZ-31 are used to generate the output temperature of the raw materials. The ratio of SiO2/Al2O3 to GDP is 48.0%. 3) to synthesize the catalyst H-[Al]-SSZ-31. The SiO2/Al2O3 ratio has high catalytic activity (72%, 72%) and high activity (4% SSZ-31). The selection rate is 70-75% in the system and in the catalyst, and in the empty hole. In the product of high temperature, high