ミクロポーラス及びメソポーラス材料の環境調和型触媒への応用

微孔介孔材料在环保催化剂中的应用

• 批准号: 03F03777
• 负责人: 杉 義弘
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Gifu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2005
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-03F03777/
• 关键词: ゼオライト; ITQ-21; メタンの酸化; ビフェニル; エチル化; ZSM-12; 形状選択性

2003年11月5日から2005年11月4日まで外国人特別研究員として当研究室に在籍し、ミクロポーラス材料の合成及び触媒反応への応用に関する研究を従事してきた。以下今年度に行った研究概要を記す。1)新規ゼオライトITQ-21の合成条件の検討とその酸化触媒能の発見シリカとゲルマニウム酸化物を骨格構成要素とするITQ-21の合成に取り組み、その形成条件を明らかにした。この過程で、テンプレートの除去に際し、360℃付近で大きな発熱が生じ、骨格が破壊される現象を発見した。このことは、ゲルマニウムによる有機物の酸化反応と考えられたので、各種酸化反応の検討を行った。その結果、300℃から400℃においてメタンの酸化反応が起こることを見いだした。この様にゲルマニウムが酸化能を有することはこれまで、知られていない現象である。なお、シリカのみのベータゼオライト及びITQ-21と同様に、シリカとゲルマニウム酸化物を骨格構成要素とするITQ-17ではそのような活性が認められなかった。これらのゼオライトではゲルマニウム原子のコンフィギュレーションが異なることが知られており、ITQ-21のように空孔内がゲルマニウムであることが、原因の一つであると考えられるが、現在さらに詳しい検討を行っている。結果がまとまった段階でNatureへの投稿を考えている。2)ZSM-12ゼオライト触媒によるビフェニルの形状選択的エチル化これまで検討してきたビフェニルのエチル化における経時変化の検討を行った。外表面酸点の多いZSM-12Sは高い活性を有するが4,4'-ジエチルビフエニル(4,4'-DEBP)の選択率が低く、また、急速な活性劣化が起こった。一方、脱アルミニウムにより表面酸点を除去したZSM-12Eは、活性は低かったが、4,4'-DEBPの選択率は40-60%に達し、また、活性劣化が少なかった。このことより、ZSM-12細孔はビフェニルのエチル化に形状選択能を有するが、選択性を高くするのは外表面酸点の関与を防止する必要のあることが判明した。

November 5, 2003, November 4, 2005, Special Researcher for Foreigners, Head of Research Laboratory He is currently studying the synthesis of materials and catalytic reaction materials and the use of catalytic reaction materials. The following is a summary of this year's research. 1) New regulations for the synthesis conditions of ITQ-21 and the acidification catalyst energy of the new regulation The composition of the tetraphosphate lattice structure とするITQ-21 のtaking り group み and the その formation conditions を明らかにした.この process で, テンプレートの Remove the edge し, 360℃ close で大きな発热 が生じ, the bone structure が壊されるphenomenon を発见した.このことは, ゲルマニウムによるorganic matter のacidification reaction とtestえられたので, various acidification reaction の検を行った. The results of その, 300℃から400℃においてメタンのacidification reaction が出こることを见いだした. The この様にゲルマニウムが acidification energy is the することはこれまで, and the られていない phenomenon is である.なお, シリカのみのベータゼオライト and びITQ-21と同様に, シリカとゲルマニウITQ-17ではそのようなActive がcognizeめられなかった.これらのゼオライトではゲルマニウムatomic のコンフィギュITQ-21のThe reason whyあると卡えられるが、Now さらに detail しい検question を行っている. Resultがまとまったstep stageでNatureへのContributionを考えている. 2)ZSM-12 ゼオライトcatalyst catalytic converter with shape selectionれまで検问してきたビフェニルのエチル化における経时変化の検同を行った. ZSM-12S has many acid points on the outer surface and has high activity. It has 4,4'-ジエチルビフエThe selection rate of ニル(4,4'-DEBP) is low and the activity is rapidly degraded. On the one hand, ZSM-12E is used to remove surface acid spots and has low activity. , The selection rate of 4,4'-DEBP is 40-60%, and the activity degradation is small.このことより, ZSM-12 fine hole はビフェニルのエチル化に shape selection can be done するが, Select the high-strength and high-strength acid spots on the outer surface to determine whether it is necessary to prevent the acid spots on the outer surface.