メソポーラス材料の合成、機能化及び有機合成への応用

介孔材料的合成、功能化及其在有机合成中的应用

• 批准号: 03F00085
• 负责人: 杉 義弘
• 金额: $ 0.77万
• 依托单位: Gifu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 2005
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-03F00085/
• 关键词: 希土類トリフレート; メソポーラスシリカ; 固定化; 酸触媒反応; 液体酸

化学反応プロセスから排出される廃棄物を最小化するために、従来硫酸等の液体酸を用いて行われてきた触媒反応の固体化を行うことにより環境負担性の削減を目指す研究を開始した。2-5nmの規則的空孔を有する大表面積のメソポーラスシリカMCM-41に坦持した希土類トリフラートを行い、XRD、窒素吸着、FT-IR、^<29>Si及び^<13>C NMRによりその構造確認を行った。これらの固定化したトリフレートの触媒機能を明らかにするために、アリルベンゼンのCope転位、酢酸フェニルのFries反応及びベンゼンのベンジル化を検討した。いずれの反応においても高い触媒活性が発現した。そこで、これらの内、Sc(OTf)3をMCM-41に固定化した触媒を用いるベンゼンのベンジル化反応を取り上げ、その触媒機能を調べた。ベンジル化剤としてはベンジルアルコールを用いた。その結果、反応温度60-80℃で高い活性を示し、ジフェニルメタンが高収率で生成した。この際、ジベンジルベンゼン生成も認められ、高反応温度及びベンジルアルコール/ベンゼン比を高くすると増加する傾向が認められた。本触媒は、濾過により生成物と容易に分離でき、回収触媒は、ほぼ同等の触媒活性を有していた。また、La(OTf)3、Yb(OTf)3、Sm(TOTF)3等をMCM-41に担持した触媒も同様の触媒活性を示した。今後、さらに多くの触媒反応を検討し、本触媒の有効性を示していきたい。

Chemical anti 応 プ ロ セ ス か ら discharge さ れ る 廃 outcast を minimize す る た め に, 従 to を の liquid such as acid sulfate with い て line わ れ て き た catalyst against 応 の congealing を line う こ と に よ り environmental burden の cut を refers す research を start し た. Empty hole を 2-5 nm の rules have す る large surface area の メ ソ ポ ー ラ ス シ リ カ MCM - 41 に temple holds し た greek-turkish class ト リ フ ラ ー ト を い, XRD, smothering sorption, FT - IR, ^ < > 29 Si and び ^ < > 13 C NMR に よ り そ の tectonic line confirm を っ た. こ れ ら の immobilized し た ト リ フ レ ー ト の catalytic function を Ming ら か に す る た め に, ア リ ル ベ ン ゼ ン の Cope planning, boggy acid フ ェ ニ ル の Fries 応 and び ベ ン ゼ ン の ベ ン ジ ル change を beg し 検 た. Youdaoplaceholder0 ずれ <s:1> anti応 にお て て て が high <s:1> catalyst activity が occurrence of た. そ こ で, こ れ ら の, Sc (OTf) within 3 を MCM - 41 に immobilized し た catalyst を with い る ベ ン ゼ ン の ベ ン ジ ル turn against 応 を take り げ, そ の catalytic function を adjustable べ た. ベ ン ジ ル the tonic と し て は ベ ン ジ ル ア ル コ ー ル を with い た. そ の result, anti 応 temperature 60-80 ℃ で high い activity を し, ジ フ ェ ニ ル メ タ ン が high 収 rate で generated し た. こ の interstate, ジ ベ ン ジ ル ベ ン ゼ ン generated も recognize め ら れ, high anti 応 temperature and び ベ ン ジ ル ア ル コ ー ル / ベ ン ゼ ン higher than を く す る と raised plus す る tendency が recognize め ら れ た. This catalyst た, the products of the によ によ of filtration と are easy to に separate で によ, the catalyst of redevelopment, and the equivalent <s:1> catalyst activity を has て た た た た. ま た, La (OTf) 3, Yb (OTf) 3, Sm (major) 3 を MCM - 41 に bear hold し た catalyst も with others の を catalytic activity in し た. In the future, さらに will use more く <s:1> catalysts to counter 応を検 and discuss 応を検, and the efficacy of this catalyst will を show that て た た た た.