新規ナノポーラス材料の合成とグリーン化学プロセスへの応用

新型纳米多孔材料的合成及其在绿色化工过程中的应用

基本信息

批准号：
06F06165
负责人：
杉義弘
金额：
$ 1.92万
依托单位：
Gifu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至 2008
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-06F06165/
关键词：
ベータゼオライトナノサイズ結晶外表面酸点フェノールのアルキル化多孔質材料メソポーラス材料ゼオライト骨格を有するメソポーラス材料超臨界炭酸ガス溶媒ナノベータゼオライト固体酸触媒反応エステル化グリセリンエステル

项目摘要

前年度に引き続き、ナノサイズのベータゼオライトの創成に取り組んだ。まず、有機構造誘導剤水酸化テトラエチルアンモニウム(TEAOH)によるベータゼオライトの生成過程における臭化セチルトリメチルアンモニウム(CTMABr)の効果を検討した。その結果、CTMABrの存在下ではベータゼオライトの粒子径が30-200nmに制御され、かつ均一な球状結晶を生成した。本ゼオライトの触媒機能に対する外表面酸点の影響を1-オクテンによるフェノールのアルキル化において検討した。その結果、本反応は結晶外表面で効率的に起こり、反応活性はゼオライト粒子径に反比例することがわかった。このことは、ノサイズのベータゼオライトでまた、通常のベータゼオライトの合成はナトリウムイオンの存在下で行われるが、ナトリウムイオン外表面が酸触媒反応に効率的に関われることを示す結果となった。ゼオライの特徴である強酸点を利用する触媒機能の利用に新しい概念を導入できる可能性が明らかになったと考えられる。さらに通常のベータゼオライト合成はアルカリイオンの存在下で行われるが、アルカリイオンの代わりにTEAOHを塩基とするベータゼオライトの合成を検討した。その結果、ナトリウムイオンの存在下と同様にナノサイズのベータゼオライトが生成した。この方法は、固体酸機能の発現に不可欠であったイオン交換プロセスを必要としない特徴を有する。この方法によるベータゼオライトの触媒機能評価したところ、従来の方法によるゼオライトと同様に高い活性を有することが明らかになった

从上一年开始，我们从事纳米大小的β沸石的创建。首先，研究了研究通过有机结构诱导剂氢氧化铵（TEAOH）形成溴二甲基铵（CTMABR）对β沸石形成的影响。结果，在CTMABR存在下，将β沸石的粒径控制为30-200 nm，并产生了均匀的球形晶体。在用1-辛酸的苯酚烷基化中研究了外表面酸点对该沸石催化功能的影响。结果，发现该反应有效地在晶体的外表面上进行，并且反应活性与沸石粒度成反比。这会导致存在诱因的β沸石，并在钠离子的存在下进行正常β沸石的合成，但是钠离子的外表面有效地参与了酸催化的反应。据认为，已经很明显，可以将一个新概念引入使用强酸点的催化剂函数的使用，这是Zeolai的特征。此外，尽管在碱性离子存在下进行了正常的β沸石合成，但我们使用TeaOH作为碱代替碱离子研究了β沸石的合成。结果，产生了纳米大小的β沸石，类似于钠离子存在下的β沸石。该方法具有不需要离子交换过程的特性，这对于表达固体酸功能至关重要。评估了使用此方法的β沸石的催化功能，并发现它们具有与常规沸石相似的高活性，使用相同的方法。