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ミクロポーラス材料の合成及び触媒反応への応用

微孔材料的合成及其在催化反应中的应用

基本信息

批准号：
02F00754
负责人：
杉義弘
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Gifu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至 2004
项目状态：
已结题

项目摘要

化学反応プロセスから排出される廃棄物を最小化するために、選択性及び金属あたりの活性の高い錯体触媒と生成物との分離が容易で回収可能な固体触媒の両方の特徴を生かした固定化錯体触媒に関するために、空気中で反応操作が可能な窒素配位子とする金属錯体を調整しそれらの触媒機能に関する研究を行った。固定化担体としては、2-5nmの規則的空孔を有する大表面積のメソポーラスシリカ、FSM-16を選定し、表面に存在する水素基と3-アミノプロピルトリメトキシシランのカップリングにより、表面にアミノ基の固定化を行った。さらにアミノ基と2-ピリジンカルボアルデヒドの反応により2-ピルジンカルボイミノ基を導入したイミン配位子を合成した。また同様の方法によりFSM-16に固定化した2-キノリンカルボイミン配位子を調整した。さらにこれらの配位子とするパラジウム錯体を調整し、XRD、窒素吸着、FT-IR、^<29>Si及び^<13>C NMRで構造の確認を行った。本触媒を用いHeck型反応であるHeckビニル化、Suzuki反応に対する活性及び選択性を検討した。本固定化触媒はHeckビニル化反応に対して高い活性を示した。特にヨウ化及び臭化アリールとアクリル酸エチルの反応に高い活性とトランス選択性を示した。本触媒は、触媒反応後回収再使用が可能であり、7回の回収-再使用を行っても活性の低下が起こらなかった。Suzuki反応に関しても高い活性および選択性を示した。特に反応性の低い9-ハロゲン化アントラセンおよび9,10-ジハロアントラセンのフェニル化に優れ触媒性能を示し、9-フェニルアントラセンを高収率で生成した。

Chemical reaction mechanism: minimizing the discharge of impurities, selectivity, and high activity of metal catalysts, separation of products, easy recovery of possible solid catalysts, characterization of immobilized catalysts, and study of possible adjustment of metal ligands in air and catalyst functions. Immobilization of the carrier with regular pores of 2-5nm, large surface area, FSM-16, 3-amino groups on the surface, and immobilization of the surface groups The 2-mer group was introduced into the 2-mer group. The same method was used to immobilize FSM-16 and adjust the ligand. In addition, the coordination structure of these ligands was determined by XRD, elemental absorption, FT-IR, <29>Si and <13>C NMR. The catalyst is characterized by Heck type reaction, Suzuki reaction, activity and selectivity. The immobilized catalyst exhibits high activity against Heck reaction. The high activity and selectivity of the anti-inflammatory agent is demonstrated by the high activity and selectivity of the anti-inflammatory agent. It is possible to recover and reuse the catalyst after reaction, and the activity of the catalyst is low due to the recovery and reuse of the catalyst after 7 cycles. Suzuki's reaction to the high activity and selectivity Especially low reactivity 9-phase conversion and 9, 10-phase conversion, excellent catalyst performance, 9-phase conversion and high yield.