New catalytic reaction assisted chemical vapor deposition using a catalyst functioning at low temperatures

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本研究課題は、低温活性金属触媒体の触媒分解効果を用いて窒素系ガスを高効率に分解、従来技術である熱CVD法に比べ低温で窒化物電子材料薄膜を堆積すること、ならびに本技術を用いることで有機金属化学気相成長(MOCVD)法より小さなV/III原料供給比での高品位窒化ガリウム(GaN)結晶の成長技術を確立することを目標に実施された。また紫外・青色発光ダイオードおよびレーザーのコスト低減を図るためSi基板上への省資源成長技術の構築を目指し、研究を行った。平成18年度から20年度の3年間での研究成果は、以下の通りである。(1) アンモニア(NH_3)分解の低温活性触媒であるルテニウム(Ru)表面での反応を用いて高エネルギー窒素系プリカーサを形成、ガリウム源であるトリメチルガリウム(TMG)と反応させることで600-800℃という低温でGaN膜をサファイア基板上にエピタキシャル成長させることに成功した。具体的な実験手法としては、アルミナ粒子にRuナノ粒子を坦持しRu表面積を増大することにより活性の高い高密度NHxラジカルを生成、基板に供給することで、低温にて結晶性・光学特性の良好なGaN結晶膜を得た。(2) 並行してRuをスパッタ法で担持したメッシュ状加熱タングステン(W)を用いた触媒反応CVD(ホットメッシュCVD)法においてNH_3およびTMGを原料ガスに用いてSi基板上へのGaNヘテロエピタキシャル成長実験を行った。このホットメッシュCVD法においてSi基板との格子定数差を緩和させると共に界面層の炭化層(SiC層)、窒化アルミニウム(AlN)層等のバッファー層の挿入とその形成条件の最適化を行った結果、低いV/III原料供給比で結晶性・光学特性の良好なエピタキシャル膜の成長が可能であることを見出した。またWメッシュを用いたホットメッシュCVD法における最適成長条件と比較することで、メッシュ加熱温度を200℃下げても同等の結晶性を有するエピタキシャル膜が得られることを見出した。以上の結果より、金属触媒体であるRu表面でのNH3分解反応を用いることで低温での高効率分解を実現することが可能となり、窒化物材料薄膜の省エネルギー成長技術の構築につながる成果を上げることが出来た。