水素社会構築と持続可能な開発目標（SDGs）達成に貢献する触媒的有機反応群の開発

开发有助于建设氢社会和实现可持续发展目标（SDG）的催化有机反应

• 批准号: 22H02075
• 负责人: 藤田 健一
• 金额: $ 11.15万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H02075/
• 关键词: 水素; 触媒; イリジウム; 高分子配位子; 計算化学; イリジウム触媒; 機能性配位子; 脱水素化反応; 水素移動反応

水素社会構築のための基盤技術開発の立場や、SDGs達成の観点からみて、有機分子の触媒的な脱水素化過程を基軸とする物質変換反応を高度に発展させ、持続的に入手可能な資源を原料に用い、有用有機化合物と水素との同時生産を目指すことは、学術研究に留まらず、社会的な意義も大きい。本研究では、有機合成化学、均一系触媒化学、有機金属化学、不均一系触媒化学、高分子化学、水素科学、理論・計算化学等、専門分野を異にする研究者から構成される５つのチームの知識を結集・融合することにより、環境調和性に優れ、原子効率が高いだけではなく、地球社会の持続的発展に貢献する触媒的有機反応群の開発に取り組んでいる。本年度はまず、共重合に基づく高分子配位子を有するイリジウム錯体触媒の合成を行い、これに成功した。このとき、平均分子量の異なる各種高分子錯体を得た。続いて、ジメチルカーボネートと水を原料とする脱水素化反応による触媒的な水素製造系の開発に取り組み、効率的に水素が得られることを見出した。また、新しい構造の機能性配位子として、α,γ-ビピリドナート型の配位子を設計し、その合成に成功した。さらに、合成した新規配位子をイリジウムに結合させたのち、エックス線構造解析を行って、その構造を明らかにした。このようにして得た新規錯体の触媒性能についても調査を進めている。このほか、計算化学的手法を駆使し、機能性配位子の骨格構造ならびに導入された置換基の種類と位置が、脱水素化反応における触媒反応場に対してどのような影響を及ぼすのかを解明することにも取り組んでいる。

Water element social construct の た め の plate technology open 発 の position や, SDGs の 観 point か ら み て の catalyst, and organic molecules な element dehydration process を basic shaft と す る material variations in the 応 を highly に 発 exhibition さ せ, に of 続 may な を に い, raw material resources useful organic compounds と water element と の produced at the same time を refers す こ と は, academic research に ま Youdaoplaceholder0, the な of society is of great significance な らず. This study で は, organic synthetic chemistry, uneven homogenous catalytic chemistry, organometallic chemistry, a catalytic chemistry, polymer chemistry, water science, theory, computational chemistry, eset を 専 door different に す る researchers か ら constitute さ れ る 5 つ の チ ー ム の knowledge を rally, fusion す る こ と に よ り, environmental conciliatory に high ratio of れ, atomic services が い だ け で は な Youdaoplaceholder0, the development of 続 held by the earth society に contributes the する catalyst of the organic anti応 group く development に takes the んで る る る. This year's は ま ず, total coincidence に づ く polymer ligand を have す る イ リ ジ ウ ム misprinted catalyst の synthetic line を い, こ れ に success し た. <s:1> と と と, average molecular weight <s:1> different なる, various polymer misalignment を results in た. 続 い て, ジ メ チ ル カ ー ボ ネ ー ト と water を materials と す る element is changed by dehydration of the 応 に よ る catalytic な water element is manufactured の open 発 に み り group, working rate of に water element が ら れ る こ と を shows し た. ま た, new し い tectonic の functional ligand と し て, alpha and gamma ビ ピ リ ド ナ ー ト type の ligand を design し, そ の synthetic に successful し た. さ ら に, synthetic し た new rules on the ligand を イ リ ジ ウ ム に combining さ せ た の ち, エ ッ ク ス line structure line を っ て, そ の tectonic を Ming ら か に し た. <s:1> ように ように て た た New regulations on the performance of mis-body <s:1> catalyst に めて て て <s:1> investigation を enter めて る る る. こ の ほ か, the technique of computational chemistry を 駆 し, functional ligand の bone structure な ら び に import さ れ た replacement position の kinds と が, dehydration, anti 応 に お け る catalyst against 応 field に し seaborne て ど の よ う な influence を and ぼ す の か を interpret す る こ と に も group take り ん で い る.

项目成果

錯体触媒を用いた有機資源の脱水素化と水素製造

使用复杂催化剂进行有机资源脱氢和制氢

• 发表时间: 2022
• 作者: 神名 航;原渕 祐;勝山 瞳;髙野 秀明;林 裕樹;美多 剛;前田 理;藤田健一
• 通讯作者: 藤田健一

Hydrogenomics: The Science of Fully Utilizing Hydrogen

氢基因组学：充分利用氢的科学

• 发表时间: 2023
• 作者: Orimo Shin-ichi;Fukutani Katsuyuki;Fujita Ken-ichi (Eds.)
• 通讯作者: Fujita Ken-ichi (Eds.)

Effect of Substituents in Functional Bipyridonate Ligands on Ruthenium‐Catalyzed Dehydrogenative Oxidation of Alcohols: An Experimental and Computational Study

功能联吡啶酮酸配体中取代基对钌催化醇脱氢氧化的影响：实验和计算研究

• DOI: 10.1002/cctc.202200280
• 发表时间: 2022
• 期刊: ChemCatChem
• 影响因子: 4.5
• 作者: Shimbayashi Takuya;Ito Hajime;Shimizu Mineyuki;Sano Hayato;Sakaki Shigeyoshi;Fujita Ken-ichi
• 通讯作者: Fujita Ken-ichi

Iridium Complexes Bearing a Pyridonate-based Functional Ligand: Highly Active Catalysts for Dehydrogenative and Hydrogenative Reactions of Organic Molecules and Their Application in Hydrogen Storage System

带有吡啶酮酸功能配体的铱配合物：有机分子脱氢和加氢反应的高活性催化剂及其在储氢系统中的应用

• 发表时间: 2022
• 作者: Okumatsu Daichi;Kawanaka Kazuki;Kainuma Shunpei;Kiyokawa Kensuke;Minakata Satoshi;江渡玲央・宮崎大輔・渕辺耕平・市川淳士;Fujita Ken-ichi
• 通讯作者: Fujita Ken-ichi

イリジウム触媒を用いたグリセロールとフェニレンジアミン類からの脱水素的含窒素複素環合成

铱催化剂从甘油和苯二胺脱氢合成含氮杂环

• 发表时间: 2022
• 作者: Masato Ikeuchi;Ryohei Kishi;Ryota Sugimori;Yasutaka Kitagawa;丸山優斗・田中宏樹・杉浦慎哉・前田大光;市川淳士;藤田健一
• 通讯作者: 藤田健一