担持複合金属触媒の高次構造制御と調整法の開発

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高次構造を制御したバイメタリック触媒の調整法の開発を目的として、担持モノメリック触媒の金属粒子の表面を、CVD法を利用して選択的に第二金属で修飾し、その構造の解析し、さらにEgg Shell型バイメタリック触媒の調製への応用を試みた。担持モノメタリック触媒であるPt/Al_2O_3に対して第二金属原料としてのフェロセンを含浸坦持した後、水素気流下で温度をコントロールしながら還元すると、フェロセンがPt粒子上でのみ水素化分解されることにより、Feを選択的にPt上に析出させることができた。一方、Al_2O_3のみに対してもフェロセンを用いて同様に調製を行ったが、Feは担持されなかった。この方法で調整されたPt-Fe/Al_2O_3触媒を用いてイソブタンの脱水素反応を試みた結果、0.05wt%というわずかなFeの添加でさえも活性、選択制の向上が見られたが、フェロセンの代わりに硝酸鉄を用いた場合には同様の効果を発現させるためには1wt%のFe添加量が必要であった。また、EggShell型触媒への応用として円筒型Al_2O_3ペレットの表層約200μmのみにPdが担持されたPd/Al_2O_3触媒に対してフェロセンを用いた同様の方法で触媒を調製し、EPMAによりFeの分布を測定した。含浸担持後ではFeは表層から内部にわたってほぼ一様に分布していたが、還元後では表層付近のみに存在し、その濃度分布はPdとほぼ同じであった。このように第二成分原料としてフェロセンを用いることにより、担持金属触媒上に存在するPtやPd上にのみに選択的にFeを添加することができた。また、この方法はEgg Shell型触媒においても非常に有効であることがわかった。