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ミクロポーラス有機ゼオライトの触媒作用

微孔有机沸石的催化作用

基本信息

批准号：
09218244
负责人：
青山安宏
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

アントラセン-ビスレジルシン(1)の多孔質結晶がアクロレイン(ジエノフイル)と1、3-シクロヘキサジエンとのディールス・アルダー反応やシトロネラールのエン反応においてゼオライト様の触媒作用を示すこと認めた。X線結晶構造を含む詳細な検討の結果、以下のことがらが明らかとなった。(1)触媒作用は固体状態のホストによりもたらされ、空孔内反応が律速である。(2)固体触媒であるホスト1を粒子(約1mm^3)として用いても、粉末として用いても触媒効果(触媒の再生(ターンオーバー)速度)には殆ど変化がない。このことは、触媒作用が単なる表面現象ではなく、内部の空孔が本質的に関与していることを示している。(3〉しかしながら、アクロレインよりも大きなアクリル酸エチルを用いると空孔内野反応は起こるが生成物が空孔を離脱せず、従って、触媒として機能しない。(4)アクロレインとの反応においても触媒反応の速さは有機合成で常用される可溶性のルイス酸触媒に比べると著しく低い。これらの結果は、水素結合ネットワークのゲストに対する誘導適合能が触媒作用にとっては不利に働くこと、および、より強いルイス酸性を示すであろう金属配位ネットワークへの展開が必要なこと、などを強く示唆している。

アントラセン-ビスレジルシン(1)のPorous crystal がアクロレイン(ジエノフイル)と1,3-シクロヘキサジエNovel The catalytic effect of the reaction is the catalytic effect of the reaction. The detailed results of the X-ray crystallographic structure are shown below. (1) The catalytic action is in the solid state and the reaction in the pores is in the regular state. (2) Solid catalyst catalyst particles (approximately 1mm^3) and powder particles Use the catalyst effect (catalyst regeneration speed) to change the catalyst effect.このことは, catalytic action が単なるsurface phenomenon ではなく, internal pores がessence and していることをshow している. (3〉しかしながら、アクロレインよりも大きなアクリル素エチルを用いるとHollow inner field reaction はrise こるがproduct が空poreをleave せず,従って、catalyst としてfunctional しない (4)アクロレインとの濜に.おいてもcatalyst reaction speed さはorganic synthesis でcommonly used されるsoluble のルイスThe acid catalyst is lower than the acid catalyst.これらのRESULT は、Hydrogen binding ネットワークのゲストに対する inducing suitable energy がcatalytic effect にとっては unfavorable に働くこと、および、よりstrong acidic acidic acidic metal coordination すであろうなことなこと,などを强くshows instigation, している.